水处理消毒工艺对DOM光敏化降解典型PPCPs影响研究

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污水处理厂出水排放量的日益增大,使得出水有机物(Ef OM)成为天然水体溶解性有机物(DOM)的重要组成部分。Ef OM是一种良好的光敏化剂,在太阳光照射下会生成激发三线态(~3Ef OM*)、单线态氧(~1O2)和羟基自由基(·OH)等活性物质,对污水处理厂尾水中难降解PPCPs的归趋起着重要作用。经UV254、氯和臭氧消毒等常规消毒工艺处理后,Ef OM的分子量、芳香度以及光化学活性都会发生改变,进而影响污染物的降解速率。因此,水处理消毒工艺对Ef OM光敏化降解污染物的影响亟需研究。本论文选取典型污水处理厂Ef OM为研究对象,并且以天然水体常见腐殖质(HS)—富里酸(FA)和腐殖酸(HA)为参照,通过紫外可见吸收光谱、三维荧光光谱等研究了UV254、氯消毒和臭氧消毒对DOM结构和光化学活性的影响;以西咪替丁和苯海拉明为目标污染物,通过动力学实验、猝灭实验以及关联性分析研究了不同消毒工艺对DOM光敏化降解有机微污染物的影响。实验内容及结论如下:水处理消毒工艺对DOM光化学活性的影响研究:(1)由于UV254的光漂白以及Na Cl O和臭氧的氧化作用,消毒工艺处理后DOM的芳香性和分子量降低,荧光强度减弱。(2)测定了模拟太阳光照射下消毒工艺处理后DOM体系的活性物质生成情况,结果表明FA、HA和Ef OM体系生成~3DOM*和~1O2的能力除氯消毒外均减弱,消毒处理后DOM体系生成·OH的能力均增强。(3)消毒工艺处理后:FA体系激发三线态量子产率系数(?TMP)和~1O2量子产率(Φ1O2)除氯消毒外均减少,HA和Ef OM体系?TMP和Φ1O2均增加,DOM体系·OH量子产率(Φ·OH)均增加。水处理消毒工艺对DOM光敏化降解典型PPCPs的影响研究:(1)西咪替丁在模拟太阳光下的降解:~1O2是西咪替丁降解的主要活性物质,消毒工艺通过影响DOM体系~1O2的生成趋势进而影响西咪替丁的间接光降解,且Φ1O2与西咪替丁量子产率系数(?cmpd,Cim)呈正相关。(2)苯海拉明在模拟太阳光下的降解:~3DOM*和·OH是苯海拉明降解的主要活性物质。具体而言,HS体系中,消毒工艺通过影响~3HS*的生成趋势进而影响苯海拉明的间接光降解,且?TMP与苯海拉明量子产率系数(?cmpd,Dip)呈正相关;Ef OM体系中,因为·OH在空气条件下对苯海拉明的降解贡献大于~3Ef OM*,所以消毒工艺最终通过影响·OH的生成趋势进而影响苯海拉明的间接光降解,且Φ·OH与?cmpd,Dip呈正相关。(3)PPCPs的半衰期与经过消毒工艺处理后DOM体系生成的活性物质浓度密切相关。
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