【摘 要】
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基于铜基催化材料的类芬顿催化氧化技术具有p H适用范围广、高活性、高稳定性等优势,近年来受到广泛关注,而如何提高催化材料的表面催化活性一直是相关研究的热点。因此,本文利用沸石材料表面位点多、富电子等特性,通过浸渍煅烧法相继制备了沸石负载氧化铜（Cu-Zeolite）和沸石负载铜铈双金属氧化物（Cu/Ce-Zeolite）两种非均相催化材料,以典型有机污染物苯酚（phenol）为对象,评估了两种催化
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基于铜基催化材料的类芬顿催化氧化技术具有p H适用范围广、高活性、高稳定性等优势,近年来受到广泛关注,而如何提高催化材料的表面催化活性一直是相关研究的热点。因此,本文利用沸石材料表面位点多、富电子等特性,通过浸渍煅烧法相继制备了沸石负载氧化铜（Cu-Zeolite）和沸石负载铜铈双金属氧化物（Cu/Ce-Zeolite）两种非均相催化材料,以典型有机污染物苯酚（phenol）为对象,评估了两种催化剂活化过硫酸盐（PDS）的降解效果,对相关的反应机理进行了探究。具体研究内容如下:（1）中性条件下Cu-Zeolite/PDS体系可有效降解苯酚,且Cu2+基本不浸出,考察了初始p H、PDS浓度、催化剂投加量等参数对苯酚降解的影响规律。发现Cu-Zeolite/PDS体系对具有羟基和氯代基团的芳香族化合物表现出高反应性,其机理与常规的硫酸根自由基高级氧化存在明显差异,表明Cu（III）为主要活性物种。沸石能有效提高Cu O的催化反应活性,一方面负载形成的Al-O-Cu键可促使铜位点富电子化,增强催化活性,另一方面其富含的表面羟基可增强PDS吸附,提升反应效果。（2）掺入Ce能有效的增强Cu-Zeolite材料的反应活性,其降解苯酚的速率常数为对应Cu-Zeolite/PDS体系的3.8倍,并考察了重要参数对苯酚降解的影响。Ce可通过三个方面增强催化剂活性:（1）增强Cu2+的还原能力,导致Cu3+更易生成;（2）增加材料表面氧空位含量,增强PDS的吸附结合能力,提高反应速率;（3）Ce4+/Ce3+与Cu2+/Cu+的氧化还原平衡促进反应位点再生。（3）Cl-、HCO3-、SO42-、H2PO4-等常见无机阴离子对Cu O/PDS、Cu-Zeolite/PDS和Cu/Ce-Zeolite/PDS体系降解苯酚均具有一定的抑制作用。其中Cl-抑制作用最弱,H2PO4-几乎完全抑制反应。参考焦化废水水质背景,设计了连续流反应柱,进行了模拟苯酚废水的处理研究。发现废水中的苯酚在Cu-Zeolite/PDS和Cu/Ce-Zeolite/PDS体系中均可有效降解,研究结果可为改性催化剂的实际应用提供一定的技术参考。
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