选择性催化还原Nox(SCR)技术,即在富氧条件下将Nox选择性催化还原成无污染的N2和H2O,是一种有效的净化Nox污染的技术。在已报道的HC-SCR催化剂中Ag/Al2O3催化剂具有非常好的活性,但在实际使用过程中存在Ag流失的问题。至今,Nox选择性催化还原的整个反应机理还没有完全探明,同时,Ag/Al2O3催化剂上Ag的赋存状态也成为研究者关注的新焦点。本论文分别以C3H6和C2H5OH作为HC和含氧HC的模型化合物,利用活性评价、比表面积(BET)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、漫反射紫外可见光谱(UV-Vis)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)、H2-O2滴定、原位红外光谱(in situ DRIFTS)以及同步辐射分子束质谱(SR-MBMS)等研究手段,深入研究了Ag/Al2O3、AgCl/Al2O3、Ag2SO4/Al2O3和Ag3PO4/Al2O3催化剂上银物种在选择性催化还原Nox反应中的作用及其催化反应机理,研究了整体催化剂的制备,并对改善催化剂耐硫性能、改进表面活性中心状态以提高选择性还原Nox活性进行了初步探讨。　　 (1)阐明了含银催化剂上HC选择性还原Nox反应的主要活性物种是Ag(I)。Ag3PO4/Al2O3、Ag2SO4/Al2O3和AgCl/Al2O3催化剂中引入阴离子的强吸电子能力可以保持Ag的强正电性,稳定Ag以氧化态存在,银的正电性是决定催化剂本征活性(TOF)的重要因素。AgCl/Al2O3催化剂虽然具有最高的本征活性,但是AgCl颗粒高度结晶导致催化剂表面活性中心Ag(I)的数量大幅减少,造成催化剂的起燃温度略微向高温方向移动。　　 (2)利用同步辐射与分子束质谱组合技术,证实了C2H5OH部分催化氧化中形成的烯醇式物种主要是乙烯醇,完整的分子结构为(CH2=CH-O-)-Ag+,克服了原位红外仅能指针复杂分子特征结构的缺陷。确定Ag3PO4/Al2O3、Ag2SO4/Al2O3和AgCl/Al2O3催化剂上C2H5OH、C3H6选择性催化还原Nox的路径、机理与Ag/Al2O3催化剂相似,C2H5OH部分氧化形成大量的与活性中心Ag(I)结合的烯醇式物种在关键中间体NCO的形成方面起到重要作用:(CH2=CH-O-)-Ag++NO+O2(NO3-)→Ag-NCO+NO+O2→N2+CO2。Ag3PO4/Al2O3、Ag2SO4/Al2O3、AgCl/Al2O3催化剂上活性中心Ag(I)的表面浓度较低,影响了表面烯醇式物种的形成,是导致HC选择性还原Nox低温活性略有下降的主要原因。Ag/Al2O3、Ag2SO4/Al2O3、Ag3PO4/Al2O3催化剂上少量的Ag0有利于低温条件下还原剂C3H6的部分氧化反应,促进C3H6选择性还原Nox的反应。　　 (3)难溶性含Ag催化剂的高活性与成功制备,为解决Ag/Al2O3整体催化剂制备及使用过程中出现的活性组分流失与再分布,提供了新的思路,具有良好的实用价值。催化剂中引入阴离子的强吸电子能力可以保持Ag的强正电性,稳定Ag以氧化态存在,减少活性组分的流失。Ag3PO4/Al2O3和AgCl/Al2O3整体催化剂表现出较好的Nox净化能力,基本上再现了实验室内粉末催化剂的结果,具备了良好的应用化前景。　　 (4)Ag/Al2O3-C2H5OH组合体系、AgCl/Al2O3-C2H5OH组合体系的耐硫性能有极限,且与载体形貌有关。调变反应气氛(H2-C2H5OH-SCR-Nox)、提高Ag/Al2O3催化剂的焙烧温度和调变载体酸碱性都不能根本上改善催化剂的抗硫性能。使用初湿浸渍法制备可以一定程度上改善AgCl/Al2O3催化C2H5OH选择性还原Nox的耐硫性能。　　 (5)载体的形态影响活性组分Ag(I)的分散程度,从而影响AgCl/Al2O3催化C2H5OH选择性还原Nox反应的活性,以不同形态AlOOH制备的AgCl/Al2O3催化剂的活性顺序为:絮状优于针状优于棒状。使用絮状载体和初湿浸渍法制备AgCl/Al2O3催化剂有利于活性组分在载体表面的铺展,高分散的活性组分Ag(I)有利于C2H5OH选择性还原Nox活性的提高。