【摘 要】
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本论文主要研究meso-四取代卟啉作为配体,与金属铱络合形成的铱卟啉络合物催化的卡宾转移反应。主要工作集中在两个方面:1).对meso-四取代卟啉合成方法进行了探索研究,通过已知的合成方法实现了五种已知的meso-四取代卟啉的合成,以及相关金属卟啉络合物的制备;2).使用铱卟啉络合物作为催化剂,实现了磺酰腙化合物对芳香胺的N-甲基上的C-H键的插入反应。一、我们使用取代苯甲醛和吡咯作为底物,以15
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本论文主要研究meso-四取代卟啉作为配体,与金属铱络合形成的铱卟啉络合物催化的卡宾转移反应。主要工作集中在两个方面:1).对meso-四取代卟啉合成方法进行了探索研究,通过已知的合成方法实现了五种已知的meso-四取代卟啉的合成,以及相关金属卟啉络合物的制备;2).使用铱卟啉络合物作为催化剂,实现了磺酰腙化合物对芳香胺的N-甲基上的C-H键的插入反应。一、我们使用取代苯甲醛和吡咯作为底物,以15%～35%的收率实现了四种已知meso-四取代卟啉的合成,另外通过对Halterman报道过的D4卟啉合成方法的研究,以八步总计0.6%的收率实现了该已知的手性卟啉H2（（-）-D4*-Por）的合成。随后,以[Ir（cod）Cl]2等作为金属前体,参考已知的合成方法,实现了六种已知的金属卟啉络合物的合成。对其中的两种铱卟啉络合物,[Ir（TTP）（CO）Cl]和[Ir（（-）-D4*-Por）（CO）Cl]进行了轴向配体修饰,得到了相应的两种甲基化的铱卟啉络合物[Ir（TTP）（Me）]和[Ir（（-）-D4*-Por）（Me）]。二、我们使用铱卟啉[Ir（TTP）（Me）]首次实现了芳基酮磺酰腙参与的分子间卡宾C（sp3）-H键插入反应。[Ir（TTP）（Me）]能够有效实现芳基酮磺酰腙对芳香胺类化合物的卡宾C-H键插入反应,取得最高82%的分离收率。我们还尝试使用手性铱卟啉[Ir（（-）-D4*-Por）（CO）Cl]和[Ir（（-）-D4*-Por）（Me）]进行了不对称插入反应的初步探索,遗憾的是并没有实现。我们根据自由基捕获实验,对反应机理进行了推测。
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