【摘 要】
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铁电薄膜的电卡制冷作为一种新型清洁高效的制冷手段,在医疗、电子元件及军事等领域具有广阔的应用前景。钛酸钡（BTO）是一种典型的无铅ABO3型钙钛矿材料,由于其出色的介电常数和低介电损耗被广泛应用于工业生产中,通过掺杂BTO可以得到许多性能优异的铁电材料。氮化镓（Ga N）是第三代宽禁带半导体材料,一般为六方纤锌矿结构,拥有很强的自发极化,具有大带隙、导热性好、耐腐蚀等优点,在光电子、大功率和高频器
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铁电薄膜的电卡制冷作为一种新型清洁高效的制冷手段,在医疗、电子元件及军事等领域具有广阔的应用前景。钛酸钡（BTO）是一种典型的无铅ABO3型钙钛矿材料,由于其出色的介电常数和低介电损耗被广泛应用于工业生产中,通过掺杂BTO可以得到许多性能优异的铁电材料。氮化镓（Ga N）是第三代宽禁带半导体材料,一般为六方纤锌矿结构,拥有很强的自发极化,具有大带隙、导热性好、耐腐蚀等优点,在光电子、大功率和高频器件领域中有着非常广泛的应用。同时,Ga N衬底的六方结构很容易触发上层铁电薄膜中菱形相的生长,这将显著影响薄膜的负电卡性能。但是Ga N衬底触发生长的菱形相往往都集中在薄膜的交界处,为了进一步提高薄膜的负电卡性能,对薄膜结构的调控是必要的。本论文使用溶胶凝胶法在Pt（111）/TiOx/SiO2/Si（100）衬底上制备了高质量的Mn掺杂Ba TiO3无铅铁电薄膜（Mn-BTO）,对其表面形貌、储能性能及电卡性能进行了系统的研究。在此基础上,为了提高Mn-BTO薄膜的电卡性能,本论文通过结构模拟计算证明了Si N/p-Ga N复合衬底有利于上层薄膜中大量菱形相的形成。利用MOCVD技术制备了Si N/p-Ga N复合衬底用以调控上层铁电薄膜的结构,并使用溶胶凝胶法在Si N/p-Ga N复合衬底上制备得到高质量的Mn-BTO薄膜,系统地分析了薄膜的表面形貌、储能性能和电卡性能。研究内容及成果如下:（1）沉积在Pt（111）/TiOx/SiO2/Si（100）的Mn-BTO薄膜在经过退火处理后有较好的储能性能。其中添加了柠檬酸的薄膜具有更好的储能密度10.0J/cm-3和更大的储能效率70.7%,未添加柠檬酸的薄膜的储能密度为9.0J/cm-3,储能效率为59.5%。所有薄膜都展示出超宽工作温度范围(FWHMΔT＞131 K)的负电卡效应。在20 V的外电场下,未添加柠檬酸的薄膜拥有更大的负电卡效应,为-3.03 K,相应的等温熵变3.5 JK-1 kg-1,添加了柠檬酸的薄膜的负电卡效应为-0.80 K,相应的等温熵变为1.1 JK-1 kg-1。（2）结构模拟计算证明了Si N/p-Ga N/菱形相Mn-BTO薄膜的结构相比p-Ga N/菱形相Mn-BTO薄膜的结构具有更小的自由能,这意味着Si N/p-Ga N复合衬底会更容易触发上层Mn-BTO薄膜中菱形相的生长。在20 V的外电场下,沉积在Si N/p-Ga N复合衬底的Mn-BTO薄膜拥有巨宽的工作温度范围(FWHMΔT～186 K)的负电卡效应,相比于沉积在Pt（111）/TiOx/SiO2/Si（100）的薄膜扩宽了50 K以上,并且负电卡效应也从-0.80 K提升至了-2.94 K。HRTEM测试表明薄膜中间部位含有大量菱形相,这些菱形相极大地提升了薄膜的负电卡性能,同时验证了结构模拟计算的结果。
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