磁性分子筛催化材料的构建、制备及脱硫性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:wh820228
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当前,我国高度重视环境保护,特别是在大气污染控制方面,因此,我国更加重视国内使用的燃油质量。从2018年1月1日起,我国将全面启用国五燃油标准,即燃油中的硫含量不能超过10 ppm。传统的加氢脱硫已经无法达到要求。氧化脱硫由于反应条件温和、原料和设备投资费用较低,并可对噻吩类有机硫化合物进行很好的脱除,受到了学者们的广泛关注。Schiff碱配合物作为一种良好的氧载体,可以有效的活化分子氧;Y型分子筛作为一种优良的载体,可以有效地避免Schiff碱配合物的二聚;而磁性载体技术(MCT)与磁化床技术的日益成熟,使得磁分离技术在工业催化领域得到了广泛的应用。基于上述特点,本文使用0.05 mol/L的Fe2(S04)3溶液与NaY分子筛进行离子交换,再依次通过氮气和氢气氛围焙烧,制得磁性分子筛0.05-Fe304/NaY(N2),其磁性和吸附性能良好。在25℃时饱和磁化强度为9.154emu/g,矫顽力为143 Oe;Fe304颗粒均匀分布在分子筛的方钠石笼中;在100℃,氮气氛围下,0.05g磁性分子筛对25mLDBT浓度为500 ppm的正辛烷模拟油进行吸附脱硫,反应150 min后,脱硫效率可达42.76%。以此磁性分子筛为载体,将Schiff碱钴配合物Co(Salen)通过“瓶中造船”的方法将配合物固定于磁性分子筛的超笼内,制备出磁性高效脱硫催化剂 0.05-Fe3O4/Co(Salen)/NaY(N2)。通过 SEM、XRD、XPS、FTIR 等技术对其结构特征和内部形态分布进行表征,并测试了催化剂对DBT的氧化脱硫性能。结果表明,Co(Salen)配合物与Fe304颗粒分别负载在分子筛的超笼和方钠石笼中,磁性负载并不会影响Co(Salen)的氧化脱硫效果。在100℃,氧气氛围下,0.05 g催化剂对25 mLDBT浓度为300 ppm的正辛烷模拟油进行氧化脱硫,反应180 min后,脱硫效率可达66.94%。通过化学发光法的检验,推断氧化DBT成为二苯并噻吩砜(DBT02)的主要活性氧物种应为超氧阴离子自由基(·O2-)。
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