自第一块商用锂离子电池的问世以来,锂离子电池的应用领域已经扩展到各式各样的便携式电子设备,且广泛应用于混合动力汽车和纯电动汽车以及大规模的储能设备等。其中,电动汽车对锂离子电池的能量密度、功率密度、循环稳定性和安全性能等方面都具有较高的要求。然而,目前的锂离子电池的性能还不能完全满足上述需求。因此,改进现有电池材料和寻找新的高性能电池材料受到广泛关注。目前,在所有的正极材料中,富锂过渡金属氧化物Li2MnO3因具有较高的理论比容量和充放电电压而成为锂离子电池正极材料的研究热点,但如何控制其晶格氧的氧化还原反应是一个关键性的挑战。另一方面,对于锂离子电池负极材料,金属氧化物SnO2作为一种理论比容量很高的锡基材料。SnO2同时具有转化型负极和合金化负极的特征,但仍需解决转化反应过程的不可逆和合金化反应过程的体积膨胀等问题。本论文基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,针对金属氧化物Li2MnO3和SnO2的基本的物理和化学性质以及材料改性开展了理论模拟研究。本文第一部分,系统分析研究了质子H+与Li+交换对Li2MnO3的结构、电子结构和电化学性能的影响。研究结果显示,相对于原始的Li2MnO3,质子H+与Li+交换后的体系Li1.75H0.25MnO3具有更低的电子带隙。质子破坏了原始结构中O的局域配位环境,从而导致Li1.75H0.25MnO3中的氧的2p轨道更靠近费米能级,增强了氧的氧化还原活性。在深度脱锂时,脱锂相的析氧反应的吉布斯自由能有所提高,说明其氧的稳定性有所增加。此外,由于Li1.75H0.25MnO3具有更大的体积且更小的质子H+半径,Li1.75H0.25MnO3中的锂离子迁移势垒更低。因此,H+与Li+交换是一种有效并且可行的改善Li2MnO3电化学性能的方法。第二部分,对Li2MnO3的首圈充放电过程的结构演化进行了深入的研究。计算结果显示,在Li2MnO3的深度脱锂时,产生两种结构对称性的中间相,分别是单斜晶系和三方晶系的结构。通过比较理论脱锂电压和实验充电电压,我们发现实验上的脱锂相更倾向于保持单斜对称性,但三方对称性的脱锂相具有更低的形成能,且具有动力学稳定性。因此,这一三方相理论上是有可能形成的。为此,将锂离子嵌入三方对称性的脱锂相,进而对形成的满锂相Li2MnO3的各项性能进行分析。计算结果显示,三方晶系的Li2MnO3具有0.36 S/cm的极高离子电导率,并且其具有较大的电子带隙和较为合适的理论电化学稳定性窗口。总之,三方晶系的Li2MnO3具有成为锂离子固态电解质材料的潜力。第三部分,根据实验的结构特征设计了一种三明治的Mo/SnO2/Mo界面模型,通过从头算分子动力学模拟研究了 Mo/SnO2/Mo界面处的结构性质与原子扩散等。计算结果表明,界面附近的氧原子会重新分布,进而导致界面处形成了 SnO、MoO2和MoO3。而SnO（001）、MoO2（110）和MoO3（010）表面的费米能级都比SnO2（110）表面高,当形成界面时,电子会从界面处转移到SnO2（110）表面,从而形成一个由界面指向SnO2（110）表面的内建电场,界面电场可以加速锂离子和电子的迁移。因此,通过构建Mo/SnO2/Mo界面可以改善SnO2负极的倍率性能。