Ni-Mg-Al类水滑石催化剂上CO2甲烷化性能研究

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CO2是主要温室气体之一,约占温室气体的60%。随着CO2浓度在大气中逐渐增加,使得全球变暖、气候变化已经成为世界环境中所面临的最大问题。然而,CO2也是一种重要的碳资源,通过CO2加氢可以转化为高附加值的化学品,不但能缓解由于CO2排放导致的温室效应,还可以获得有用的化学品。目前被认为是CO2循环利用中最有效的途径之一。但是甲烷化反应目前所面临的问题是低温活性较差,而本文制备以水滑石为前驱体的复合金属氧化物,掺杂助剂Fe后实现了优异的CO2甲烷化催化性能。具体工作如下:(1)通过共沉淀法制备了水滑石前驱体,随后分别在450°C,550°C和650°C进行焙烧得到复合金属氧化物(LDO),探究了不同焙烧温度对催化性能的影响。通过BET、XRD、H2-TPR对催化剂理化性质、物相结构及还原性能等进行了分析。结果表明,焙烧温度过高导致NiO粒子发生团聚烧结,焙烧温度过低则不能形成复合金属氧化物,而在550°C焙烧得到的催化剂具有较大的比表面积、良好的分散度以及活性金属Ni和氧化物载体之间的强相互作用,还原后活性金属Ni能够均匀分散在载体表面,从而提高了催化剂的抗烧结和抗积碳能力。(2)进一步向水滑石中加入助剂Fe得到了Ni-Fe双金属催化剂,获得了优异的低温催化性能。通过Raman表征确定了镍铁尖晶石的存在,证明Fe物种被成功掺入到水滑石中。通过H2-TPR揭示了掺杂助剂Fe后主要还原温度从741°C降低到528°C,显著提高了催化剂的还原能力。CO2-TPD表征发现加入Fe后改变了碱性位点的数量和分布,尤其是中等碱性位点的数量和分布。通过原位红外表征发现Fe的加入增强了CO2的吸附和活化,促进了甲酸盐物种的分解,从而具有较高的二氧化碳甲烷化催化性能。
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