【摘 要】
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植物修复技术具有简单、高效、成本低等优点,是一种具有发展前景的生态友好型重金属污染修复技术。然而,土壤修复后产生大量的超富集植物处置不当,不仅易造成重金属的二次污染,而且危害农产品质量安全。因此,超富集植物的生态处理和重金属回收是植物修复产业化的关键。本文以蜈蚣草（Pteris vittata L.,PVL）和籽粒苋（Amaranthus hypochondriacus L.,AHL）为试验原料,
【基金项目】
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国家重点研发计划项目“低累积作物品种筛选与超富集植物间套作修复技术研发”（No.2017YFD0800900）；
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植物修复技术具有简单、高效、成本低等优点,是一种具有发展前景的生态友好型重金属污染修复技术。然而,土壤修复后产生大量的超富集植物处置不当,不仅易造成重金属的二次污染,而且危害农产品质量安全。因此,超富集植物的生态处理和重金属回收是植物修复产业化的关键。本文以蜈蚣草（Pteris vittata L.,PVL）和籽粒苋（Amaranthus hypochondriacus L.,AHL）为试验原料,采用水热液化处理技术对其进行处理,将有害废弃物转化为具有经济价值的生物油和生物炭,回收与分离其重金属,同时对其副产物水相进行资源化利用,旨在为超富集植物的减量化、资源化、生态处理提供新思路与理论基础。本研究获得的主要结果如下:1.水相循环对蜈蚣草水热液化产高品质生物油的影响将液化副产物水相作为反应介质,对富砷蜈蚣草进行水热液化（HTL）,以处理高含水率的生物质,生产高品质生物油。探讨不同液化条件和水相循环次数对蜈蚣草水热液化生物油影响,并对其生物油进行表征,以及重金属在此过程中的分布。研究表明,在275℃、30 min下以及水相循环3次后,生物油产率由21.54%提高到30.32%,且生物油的热值（HHV,28.51 MJ/kg）高于HTL的纯水生物油（26.80 MJ/kg）。生物油中检测到的主要化合物为酚类、酮类、烃类和醛类。随着水相循环次数增加,生物油中酯类含量逐渐增加。液化副产物水相中以乙酸（17.21-24.77 mg/m L）为主,p H值为4.31-4.89。重金属Cu、Pb、Zn、Cd主要残留在生物炭中,而As则转移到水相中。2.乙醇-水共溶剂促进籽粒苋水热液化低氮生物油该章以籽粒苋为原料,以乙醇-水为反应溶剂,探讨不同反应条件和水相循环（APR）次数对籽粒苋液化低氮生物油的影响以及水相成分的表征。研究表明,HTL在乙醇-水共溶剂下,3次APR后,生物油得率最高（47.26%）,且生物油中含氮化合物含量显著降低。在APR处理过程中,水相总氮含量的增加表明,有机相中有机氮向水相NH4+转化。水相以乙酸（13.87-22.37 mg/m L）为主,导致p H值较低（6.27-5.29）,可能充当APR期间HTL过程中的催化剂,导致其生物油产率较高。HTL处理后,Cr、Cu、Cd和Pb主要存在于生物炭中,而As主要存在于水相中。3.含钙添加剂对蜈蚣草水热液化过程中砷的回收及其水相的综合利用探究含钙添加剂对蜈蚣草水热液化过程中砷迁移的影响,通过模型化合物及XRD、XPS、HPLC-ICP-MS等手段探究砷迁移与转化的机理,将处理后的水相进行栽培大蒜的资源化利用。研究表明,用Ca O/Ca（Cl O）2辅助富砷蜈蚣草水热液化中砷的回收。水相中的砷固化到固相,且其回收率高达96.5%。模型化合物实验表明,原料中11.3%的As（V）通过氢焦的电子转移反应迅速转化为毒性更强的As（III）,54.9%的As（III）通过Cl O-的强氧化性转化为As（V）。水相As浓度降低了89.9%。为研究水相的实际应用,通过盆栽试验研究HTL回收As后水相中的溶解有机质对大蒜生长的促进作用。使用HTL-Ca O-Ca（Cl O）2处理的水相栽培大蒜的茎叶As含量（0.31 mg/kg）低于国家食品安全标准（GB2762-2017）。4.磁性鸡蛋壳分离回收蜈蚣草水热炭化过程中砷的研究该章以蜈蚣草为原料,以磁改性的鸡蛋壳作为添加剂,探讨不同添加剂和用量对蜈蚣草水热炭化过程中砷的固化与分离影响,并对添加剂及氢焦的结构变化及性质进行表征。研究表明,700℃煅烧下制备的磁性鸡蛋壳添加剂的磁性最强,其饱和磁化强度为5.53 emu/g,XRD也表明鸡蛋壳添加剂中引体磁性物质为Fe3O4,而800℃煅烧时,其磁性消失;但添加剂投入液化反应后,800℃制备的添加剂反应所得的氢焦磁性最强（5.03 emu/g）,且添加量为1.4 g时,其得到最高的固砷率为98.48%。通过磁铁很好将其进行磁性分离,且分离的磁性部分中钙、铁和砷含量占大部分。
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