Fe单原子催化剂活化过硫酸盐降解磺胺类抗生素的研究

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以活化过硫酸盐产生的氧化性物质来处理日益严重的环境污染问题,是一个极具前途的策略。Fe单原子催化剂在活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物方面表现出巨大的潜力。然而,在较宽的pH范围内,铁活化PMS的反应途径和活性位点的确定仍不明确,开发在不同pH条件下具有足够活性和稳定性的优良催化剂仍也是实际应用的长期目标。为此,我们通过笼式封装法及双重锚定法分别合成了两种负载Fe单原子的氮掺杂多孔碳材料(FeSA-CN及FeSA-N-CNT),并将其用于活化PMS降解柳氮磺胺吡啶(SSZ)污染物,得到的结论如下:(1)FeSA-CN和FeSA-N-CNT能够高效活化PMS降解SSZ,两者能在广泛的pH范围内保持对SSZ的高去除效率,材料稳定且均具有可重复利用性及可再生性,具有良好的环境友好性。(2)FeSA-CN/PMS系统中存在羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO4·-)和单线态氧(1O2),且不同pH下不同氧化性物质(ROS)对SSZ氧化做出的贡献不同。Fe-吡啶N4是吸附SSZ的最佳位置,FeSA-CN材料对SSZ的吸附效率与吡啶N含量有关。1O2是吸附在Fe单原子位点上的两个PMS离子通过两步式反应生成的。(3)FeSA-N-CNT/PMS 系统中存在·OH、SO4·-、1O2及超氧阴离子(O2-·),·OH、SO4·-和其他ROS对SSZ降解的贡献度分别为56.3%、11.8%、32.0%,其中·OH、SO4·-可优先氧化SSZ。Fe-吡啶N4为活化PMS的活性位点。电子在Fe-吡啶N4和紧邻吡啶N的C原子之间传递。
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