对于钙钛矿太阳能电池,其活性层的结晶性状及形貌特征直接关系到电池器件的光伏表现。因而实现对钙钛矿（CH₃NH₃PbI₃）薄膜的结晶性控制一直是研究的主要方向之一,大量的相关科研工作已经被报道,包括前驱体溶剂的选择,反溶剂的应用以及溶剂退火工艺等。本文在两步法制备CH₃NH₃PbI₃薄膜时,通过预处理PbI₂薄膜层,实现了CH₃NH₃PbI₃的结晶性调控,从而改善了CH₃NH₃PbI₃薄膜的质量。本文用XRD、SEM、UV-vis光谱、PL光谱、I-V测试以及外量子效率测试等表征技术对CH₃NH₃PbI₃薄膜及所制备的钙钛矿电池器件的性能进行了分析,并测试了其瞬态行为。主要工作内容如下:（1）采用NH₄I作为添加剂制备PbI₂薄膜,由于NH₄I与PbI₂反应形成了NH₄PbI₃的中间相,经过90℃的热退火过程,可逆转变为PbI₂,研究表明NH₄I具有钝化PbI₂结晶的作用。其中,添加NH₄I的最佳摩尔比率PbI₂/NH₄I为6:1。通过调节PbI₂结晶,我们获得了平整致密无针孔的PbI₂薄膜。由摩尔比率为6:1的PbI₂/NH₄I溶液制备的CH₃NH₃PbI₃薄膜相比于未添加NH₄I的对照组CH₃NH₃PbI₃薄膜,显示了更长的载流子寿命,表明了其更低的缺陷态浓度。由此,质量得到改善的CH₃NH₃PbI₃薄膜应用于钙钛矿太阳能电池时,加强了电池器件的V_OC及FF,同时还大大提高了电池器件的重复性。（2）发现一种新的方法可以用来实现钙钛矿的取向性生长。具体步骤为,在两步法制备CH₃NH₃PbI₃薄膜时,通过在PbI₂薄膜上预沉积一层tetraphenylphosphonium chloride（TPPCl）,能实现钙钛矿的取向生长。由TPPCl处理的CH₃NH₃PbI₃薄膜显示了更大的晶粒尺寸以及规则多边化的晶粒结构,同时CH₃NH₃PbI₃薄膜晶粒经证实优先于（110）及（220）晶面上生长。通过TPPCl预处理的钙钛矿电池器件相比于未处理的对照组,其开路电压(V_OC)从1.04 V提高至1.12 V。不仅如此,由TPPCl预处理的钙钛矿电池器件获得了最大光电转化效率超过18%。此外,我们还发现由TPPCl预处理的钙钛矿电池器件有利于抑制载流子的复合过程,加强提取效率。因此,实验结果表明我们的工作为加强CH₃NH₃PbI₃的结晶取向以及提高器件V_OC提供了新的策略。