新型多级孔负载双金属催化剂设计及加氢脱氧性能研究

来源 :东南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:freeman_1982
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由生物油制备液体燃料是目前最有希望可替代化石燃料的方法。羧酸类化合物是生物油的重要组成部分,研究羧酸类化合物加氢脱氧反应对认识生物油加氢脱氧反应过程和机理具有重要意义。本论文以辛酸作为中长链羧酸的模型化合物,研究不同负载型Ni、Mo催化剂的加氢脱氧反应性能。以氯化钾为增孔剂合成S-MCF-X泡沫材料,考察氯化钾含量对泡沫材料孔结构的影响。实验结果表明,氯化钾含量增加使得S-MCF-X表面孔径变大,比表面积变小,表面结构松散。采用浸渍法制备一系列NiMo/S-MCF-X和NiMo/MCM-41催化剂,并将其应用于辛酸加氢脱氧反应,考察不同载体对辛酸加氢脱氧反应的影响。结果表明,NiMo/MCM-41催化剂具有更好的辛酸加氢脱氧反应性能,辛酸的转化率可达到95.8%,同时辛烷和庚烷的选择性分别为65.2%和28.6%。制备并表征一系列NiMo/MCM-41催化剂,并将其应用于辛酸加氢脱氧反应中,考察Ni、Mo的配比、反应温度、反应初始压力和反应时间等对辛酸加氢脱氧反应的影响。结果表明,Mo一方面不仅促进了镍金属氧化物的还原和分散,提高了双金属Ni-Mo催化剂的加氢脱氧反应活性,使辛烷的选择性更高。另一方面,Mo有利于辛醇的脱水-氢化,促进辛酸的加氢脱氧形成C8烷烃。3Ni7Mo/MCM-41催化剂具有最佳的辛酸加氢脱氧反应效果,在反应温度为270°C,反应初始压力为3 MPa,反应时间为7 h的条件下,辛酸的转化率可达到96.1%,同时辛烷和庚烷的选择性分别可达到72.6%和26.6%。在NiMo/MCM-41催化剂引入W,考察了W含量、反应温度、反应初始压力和反应时间等条件对辛酸加氢脱氧反应的影响。结果表明,W的引入有利于提高辛烷的选择性。NiMoW/MCM-41(5 wt.%)催化剂具有最佳的反应效果,在反应温度为270°C,反应初始压力为3 MPa,反应时间为7 h的条件下,辛酸的转化率为97.1%,辛烷和庚烷的选择性分别为72.0%和25.8%。
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