石墨烯基复合材料的制备及其电化学应用探索

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石墨烯是由单层碳原子堆积而成的二维碳质材料,被认为是最薄的材料之一。石墨烯具有独特的电学、力学、光学和热学性能,引起了在电学、光学、光电、生物和环境等多领域的应用探索。本研究以石墨烯复合材料的制备和电化学应用为核心进行了多方面的探索,主要研究结果如下:利用π-π共轭作用将DNA修饰到氧化石墨烯表面,DNA中的磷酸基团提供丰富的成核位点,还原得到石墨烯负载的镍钯铂三金属纳米簇复合材料,并将其应用于乙醇的电化学氧化反应中。通过形貌分析证实,粒径约为10 nm的三金属纳米簇均匀地分散在石墨烯表面,并通过电化学性能测试,证实其具有优异的催化性能。利用原位聚合法合成聚苯胺修饰的氧化石墨烯,聚苯胺作为成核位点和氮掺杂的氮源,经过高温炭化及低温磷化步骤得到氮掺杂石墨烯负载的氮掺杂碳包裹的磷化钴纳米颗粒复合材料。通过形貌及XPS分析证实了氮掺杂炭壳的存在。通过复合材料在电化学析氢方面测试表明该复合材料具有优异的催化性能及稳定性,电流密度为10 m A cm-2的过电位仅为-135 m V,塔菲尔斜率低至59.3 m V dec-1。并对氮掺杂石墨烯、氮掺杂碳和磷化钴之间的协同作用进行了深入探讨。利用DNA作为磷掺杂和磷化二钴合成的磷源,同时作为氮掺杂的氮源,经过一步水热和一步高温炭化合成了氮磷共掺杂的石墨烯负载的磷化二钴纳米颗粒,并将材料应用于电催化析氢反应中。实验结果表明复合材料具有优异的析氢性能和良好的稳定性,电流密度为10 m A cm-2时的过电位为-144 m V,塔菲尔斜率为68.9 m V dec-1,交换电流密度可以达到0.102 m A cm-2。通过一步水热法合成石墨烯负载钴掺杂二硫化钼复合材料,合成反应步骤简单、温和。将材料应用于电化学析氢反应中,由于石墨烯优异的导电性可以促进二硫化钼的电子转移能力,经过钴掺杂后的二硫化钼,缺陷增多,从而使得活性位点增多。因此材料在析氢反应中表现出优异的催化活性,电流密度为10 m A cm-2的过电位能达到-147 m V,塔菲尔斜率低至50 m V dec-1,并且在硫酸溶液中具有优异的稳定性。
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