卤化物钙钛矿具有化学通式ABX₃(A=Cs⁺,CH₃NH₃⁺等;B=Pb²⁺,Sn²⁺等;X=Cl^-,Br^-,I^-),是一类性能优异的光电材料,其被提出可以广泛应用于太阳能电池、显示、光电探测器和其他光电器件中。实验上,使用CH₃NH₃PbX₃纳米晶体作为光吸收层的太阳能电池其转换效率已超过22%。根据A位阳离子的不同,钙钛矿材料可以分为无机钙钛矿和有机-无机杂化钙钛矿。钙钛矿材料在应用于光电器件时一般都要对其进行适当的结构或组分上的调节,以使其具备更优异的性能。在本文中,通过第一性原理计算,我们详细研究了ⅢA、ⅤA元素掺杂对全无机钙钛矿CsPbI₃的带隙、光吸收和掺杂容易程度的影响。同时,我们也研究了不同有机-无机杂化钙钛矿FAPbBr₃（FA=NH₂CHNH₂⁺）的卤素构成比对其电子结构的影响。以下是本文的主要研究内容:我们系统的研究了无机钙钛矿CsPbI₃掺杂In、Tl、Sb和Bi四种元素的影响,每种元素又分别掺杂于1.6%、3.7%、12.5%三种不同浓度。通过第一性原理计算我们得知,当掺杂In和Tl元素时,钙钛矿材料呈现为p型半导体性质。掺杂Sb和Bi时钙钛矿材料呈现n型半导体性质。且同一种元素掺杂不同浓度时,带隙随着掺杂浓度的增加而减小。带隙调控范围在1.2到0.4 eV之间。而且我们发现导带底或价带顶所出现的新的电子态主要由掺杂元素的s、p轨道贡献。这对我们通过掺杂调节半导体带隙从而找到一种合适带隙的光电材料是有积极作用的。同时我们发现当掺杂In元素时半导体对长波长的光吸收有了一定程度的提高,这为接下来制备更优异性能的光电器件提供了可能。此外我们也通过计算掺杂物质的形成能来计算其材料稳定性。我们发现当掺In、Sb、Bi三种元素时形成能随着掺杂浓度的提高而降低。但Tl元素的掺杂相对较难。为此我们通过计算相应元素的容忍因子很好的解释了这个现象。除此之外,我们通过在有机-无机杂化钙钛矿FAPbBr₃中引入Cl和I来调节其Cl/Br,I/Br的比例,进而研究卤素构成比对其电子结构的影响。我们发现纯的FAPbCl₃、FAPbBr₃、FAPbI₃带隙依次减小。在FAPbBr₃中引入Cl时,材料的带隙会升高,且引入的Cl越多,其带隙变大也就越多。在FAPbBr₃中引入I时,其带隙会变小,引入浓度越大,带隙越小。可见改变FAPbBr₃的卤素构成比,可以将材料带隙在一定范围内进行调节（2.43 eV¹.58 eV）,这为我们通过调节卤素构成比改善材料性质从而获得更优异的钙钛矿材料是有积极引导作用的。