【摘 要】
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硫正极因其理论比容量高(1675 m Ah g–1)、资源丰富、成本低和环境友好等优势受到了广泛的关注。然而,硫正极的绝缘性以及在充放电过程中经历转化反应机制,导致硫正极反应动力学慢和循环寿命有限。尤其在高载量硫电极中(＞5 mg cm–2),电子和离子传输受阻,导致其活性物质利用率较低,严重影响了实用化锂硫电池的能量密度和循环寿命。此外,高载量硫电极在充放电过程中存在严重的“穿梭效应”以及大的体
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硫正极因其理论比容量高(1675 m Ah g–1)、资源丰富、成本低和环境友好等优势受到了广泛的关注。然而,硫正极的绝缘性以及在充放电过程中经历转化反应机制,导致硫正极反应动力学慢和循环寿命有限。尤其在高载量硫电极中(＞5 mg cm–2),电子和离子传输受阻,导致其活性物质利用率较低,严重影响了实用化锂硫电池的能量密度和循环寿命。此外,高载量硫电极在充放电过程中存在严重的“穿梭效应”以及大的体积变化,导致锂硫电池库伦效率低以及容量衰减快。本论文以实现高能量密度和长循环寿命的硫基实用化电池(载量＞5 mg cm–2、E/S＜5和N/P＜5)为目的,通过构筑低迂曲度结构的高载量硫正极,显著提升了电极的离子和电子传输动力学,从而改善了实用化电池的电化学性能。同时,还设计了适配高载量硫正极的低密度电解液,探讨其对实用化电池能量密度和循环寿命的影响;通过电解液改性和电极预锂化策略,结合所开发的厚硫正极与硅负极构筑高载量的硫基全电池。本文主要包括的工作以及结论如下:（1）设计了一种具有特殊低迂曲度结构（LTS）的高载量硫正极,并研究该结构对高载量硫正极电化学性能的影响。结果表明,LTS显著提高了电极的离子、电子传输动力学。此外,电极中相互交织的碳纤维提升了电极的机械性能,使其可以承受循环过程中的体积变化以及高压实密度下的尺寸变形。得益于LTS的优势,在贫液（E/S=2.0）和少锂（N/P=2.7）的条件下,构筑的实用化电池(20.2 mg cm–2)首圈能量密度高达390.10 Wh kg–1,循环140圈后的容量保持率为80.8%。（2）为了提升上述实用化电池的能量密度和循环寿命,设计了一种兼具低密度、高离子电导和界面稳定特性的氟苯稀释高浓电解液（FB-DHCE-3）。结果表明,在实用化条件下（E/S=2.0和N/P=2.5）,基于FB-DHCE-3和高载量硫正极(20.0 mg cm–2)的高载量锂硫电池循环191圈后的容量保持率为80.3%,电池的能量密度高达441.62Wh kg-1。（3）虽然电解液的设计显著提升了实用化电池的性能,但是电池的循环寿命仍然受到锂金属负极的制约。为了避免锂金属引起的实用化电池循环寿命有限以及安全等问题,将高载量硫正极与硅负极匹配构筑全电池,并设计了改性的FB-DHCE-3电解液（FB-DHCE-F3B）,用于调控正负极界面成膜性以获得稳定的界面,从而提升高载量硫基全电池的电化学性能。结果表明,改性的电解液具有高的离子电导率,加快电池反应动力学。此外,FB-DHCE-F3B与预锂化的Se0.05S0.95@p PAN和Si Ox负极具有良好的相容性,有效地缓解了负极的体积膨胀并提高了正极的活性物质利用率。
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