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温室效应是迄今为止人类面临的最严重的环境问题之一,也是21世纪人类面临的最复杂的挑战之一。在各种温室气体中,二氧化碳(CO2)在大气中含量高、寿命长,对温室效应影响的最大。它主要来源于化石燃料的燃烧,且排出的气体大都处于高温状态,其对温室效应的贡献率已经超过了60%。为了遏制地球温室效应的加剧,必须控制大气中CO2的浓度。因此,制备出可以在高温状态下直接吸收CO2的材料,减少由于化石燃料燃烧而从高温炉中排放的CO2气体,已引起人们的广泛关注,成为一个具有重要研究意义的课题。本文正是基于上述背景,采用四种不同的方法制备出可在高温下直接吸附CO2的硅酸锂(Li4SiO4)材料,主要研究内容如下:
(1)以氢氧化锂和正硅酸乙酯为起始原料,采用溶胶-凝胶法制备Li4SiO4样品。通过X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对样品进行表征,分析了煅烧时间和煅烧温度对样品结构和形貌的影响;利用综合热分析仪(TGA)探讨样品在程序升温过程以及高温状态下的CO2吸附性能。实验结果表明:样品的最佳煅烧温度为700℃,适宜的煅烧时间是0.5~5h。在该煅烧条件下,均能够合成出结晶度好的纯相Li4SiO4样品。当煅烧5h时,得到的Li4SiO4形貌规整,样品表面的片层状结构使颗粒呈现独特的花状形貌,此种形貌结构尚未见文献报道。采用本方法制备的Li4SiO4样品于100%CO2气氛下,最佳吸附温度为700℃,最大吸附容量为18.51%(wt)。
(2)以碳酸锂和正硅酸乙酯为反应原料,采用醇-水混合溶剂法合成Li4SiO4样品。利用XRD、SEM对样品的结构以及形貌进行表征;利用TGA对样品的CO2吸附性能进行了表征。结果发现:样品的最佳煅烧温度为700℃,适宜的煅烧时间是2~5h。在此煅烧条件下,均能够合成出结晶度好的纯相Li4SiO4样品。当煅烧5h时,得到的样品颗粒粒径较小,有利于吸附反应进行。在100%CO2气氛下,采用本方法制备的Li4SiO4样品的最佳吸附温度为700℃,达到最大吸附时,样品质量增加为36.19%,其吸附效率高达98.58%(理论吸附量为:36.71%)。
(3)以氢氧化锂和二氧化硅为反应原料,通过高温固相法制各出Li4SiO4样品。利用XRD、SEM对样品粉末的结构以及形貌进行表征;对样品的CO2吸附性能进行了表征。结果表明:本方法制备的Li4SiO4样品于100%CO2气氛下,样品的最佳吸附温度为700℃,最大吸附容量为20.97%(wt)。
(4)采用介孔SBA-15为硅源及模板剂,试图将LiOH·H2O溶液浇铸到介孔孔道中,以期得到介孔Li4SiO4样品。通过XRD、SEM、透射电子显微镜(TEM)对样品结构和形貌进行表征;利用TGA探讨样品的CO2吸附行为。实验结果表明:样品在700℃下煅烧5h能够得到晶化程度好的非Li4SiO4样品,但样品未能复制SBA-15的有序介孔孔道结构,没有得到期望中的介孔Li4SiO4。。在100%CO2气氛下,采用本方法制备的Li4SiO4样品的最佳吸附温度为700℃,达到最大吸附时,样品的吸附容量为20.68%(wt)。