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酚类化合物是一种重要的化工原料,也是有毒的化学物质。含酚废水对人体和生态系统的毒害很大,因此世界各国对含酚废水的处理都非常重视。催化湿式氧化法特别适用于处理高浓度有毒有害的、难以用常规方法处理的有机污染物,具有高效、节能和无二次污染等突出的优点,也是一种很有发展前途的含酚废水处理方法。 本文研究了均相Cu2+离子催化下的苯酚湿式氧化反应动力学问题,测定了不同初始苯酚浓度、Cu2+离子浓度、温度及氧分压等工艺参数条件下的COD的去除率。结果表明:催化剂Cu2+离子浓度20 mg/L~200 mg/L、初始苯酚浓度350 mg/L~1800 mg/L、反应温度120℃~160℃及氧分压0.4 MPa~1.0 MPa的反应条件下,苯酚催化湿式氧化反应速率受反应条件影响明显。在不考虑界面传质的情况下,均相催化反应过程中,选择催化剂Cu2+离子浓度150 mg/L、初始苯酚浓度1000 mg/L、反应温度140℃及氧分压0.6 MPa的操作条件是适宜的;利用修正的广义动力学模型可以很好地模拟均相催化湿式氧化反应过程,实验值与拟合值的标准误差最大为1.53%,最小为0.21%。 铜离子的非均相负载对催化剂的分离有非常重要的意义。本文首次采用柠檬酸Sol-Gel法制备出了CuO催化剂、Cu-Zn-Al-O复合催化剂,并用XRD、SEM等手段对催化剂进行了表征,以确定制备工艺对催化剂微观结构的影响。在CuO催化剂用量为1.0 g/L的催化湿式氧化苯酚反应过程中,Cu2+离子的溶出浓度高达160 mg/L,反应基本处于均相催化作用状态;而Cu-Zn-Al-O复合催化剂的Cu2+离子的溶出浓度相对较低,约为40 mg/L。通过考察催化剂的制备条件,发现在混合盐:柠檬酸(摩尔比)=1:1,制备催化剂的反应温度为65℃,130℃下干燥,600℃下焙烧6h所得的Cu一Zn一Al一O复合催化剂催化氧化苯酚的效果最好,当反应进行到30min时,COD去除率为57.5%,反应进行到70min时,COD去除率为69.4%。关键词:催化湿式氧化含酚废水广义动力学柠檬酸501一Gel法Cu一Zn一Al一O复合催化剂