【摘 要】
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近年来,非均相催化臭氧氧化作为高级氧化技术之一,由于其氧化能力强、工艺简单、处理成本低等优点,被广泛应用于污废水的深度处理中,其技术核心是制备高效、经济且环保的新型臭氧催化材料。生物炭材料作为一种常见的低成本且易制备的催化剂,可以催化臭氧实现对有机污染物的降解,在实际应用方面具有非常大的潜力。但是目前对生物炭催化臭氧的研究比较有限,生物炭催化剂的催化性能仍有待提升以及催化臭氧的具体机制有待进一步明
【基金项目】
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国家重点研究开发计划(NO.2016YFC0400701);
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近年来,非均相催化臭氧氧化作为高级氧化技术之一,由于其氧化能力强、工艺简单、处理成本低等优点,被广泛应用于污废水的深度处理中,其技术核心是制备高效、经济且环保的新型臭氧催化材料。生物炭材料作为一种常见的低成本且易制备的催化剂,可以催化臭氧实现对有机污染物的降解,在实际应用方面具有非常大的潜力。但是目前对生物炭催化臭氧的研究比较有限,生物炭催化剂的催化性能仍有待提升以及催化臭氧的具体机制有待进一步明晰。对此,本文通过简单掺杂和负载的方式对生物炭进行优化改性,以提升其催化性能,并结合催化剂的表征和目标污染物的降解效能来验证上述方法的可行性。进一步对两种催化臭氧体系的影响因素、活性物质组成和作用机理进行了分析和对比。具体研究成果如下:(1)以木屑为碳源、双氰胺为氮源,通过水热法制备了非金属氮掺杂生物炭(N-C)材料,对N-C和纯生物炭进行了XRD、SEM、Raman和XPS表征分析,并以催化性能为指标,对催化剂进行了筛选。在此基础上,构建了N-C催化臭氧去除有机污染物的催化体系,系统研究了催化体系的氧化降解效能,并深入探究了初始pH、臭氧投加量、催化剂投加量等对布洛芬(IBP)降解效率的影响。结果发现相较于一些常见的碳基材料(g-C3N4、生物炭、颗粒活性炭)和金属氧化物(Mn O2、Fe3O4)催化剂,N-C催化臭氧体系具有十分突出的有机污染物氧化降解性能,反应5 min对于IBP的去除率高达100%。此外,影响因素分析发现:该体系的处理效率随pH和臭氧投加量的升高而增强,但相比于提高臭氧投加量,增加催化剂的浓度可以显著提高系统的处理能力。(2)以木屑、氯化铁和氯化锰为原料,通过一步水热法成功制备出Fe-Mn双金属负载生物炭(Fe-Mn-C)材料,对不同Fe/Mn比例下制备的催化剂的理化性能做了全面表征并进行了筛选。在此基础上,对催化剂的催化性能进行了系统的研究。结果发现相比于金属氧化物和单金属负载生物炭等材料,Fe-Mn-C表现出了良好的催化性能,10 min左右可将体系中的IBP完全降解,总有机碳的去除率为44.2%。研究发现Fe-Mn-C催化臭氧氧化降解效能与pH、臭氧投加量和催化剂投加量都成正相关性,并且在不同阴离子以及不同水质条件下都能发挥良好的催化能力。(3)对N-C/O3体系和Fe-Mn-C/O3体系的反应机理进行了深入探究。通过EPR分析、淬灭等实验发现N-C可有效催化臭氧产生更多活性氧,如超氧自由基(·O2-)和H2O2等,其中·O2-是该反应体系中主要的活性物质,对于IBP的降解起主导作用。进一步探究了催化剂的反应活性位点,结果表明化学表面基团(C=O和C-O=C)、吡啶N和离域π电子是氮掺杂生物炭的活性位点,这些位点会与分子臭氧反应产生活性氧化性物质。Fe-Mn-C/O3体系中发挥作用的活性氧化物质有属于自由基途径的羟基自由基(·OH)、超氧自由基(·O2-)以及部分的H2O2,其中,主要的活性物质为自由基途径的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-)。催化剂作用机理研究认为C=O是碳材料催化臭氧时的活性位点,同时,Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ)/Mn(Ⅲ)之间的循环转化也是促进催化臭氧反应的主要原因。
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