可见光响应钽酸钠复合光催化材料的制备及性能研究

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钙钛矿型钽酸钠具有特殊的晶体结构、电子结构和能带结构而逐渐成为光催化材料中的研究热点。但纯钽酸钠同样存在可见光利用率低,光生电子-空穴复合率高等问题,导致其光催化活性较低而达不到实际应用标准。为解上述问题,构建钽酸钠光催化材料复合体系已成为拓展钽酸钠材料光响应范围和提高其光催化性能的有效途径。为此,本文基于构建复合光催化体系的思路开展工作,研究提出以溶剂热法和高温烧结法制备了由生物质炭、石墨相氮化碳、钽酸钠构成的多结构复合光催化材料,以提高光生载流子的分离效率、拓宽可见光响应范围,以及实现组分间的协同效应,最终提高钽酸钠复合光催化材料的光催化活性。本论文主要包括以下三部分内容:(1)选用花生壳为原料,采用限氧控温碳化法制备了生物质炭。并在此基础上以TaCl5为钽源,乙二醇为溶剂,通过溶剂热法制备了钽酸钠/生物质炭(NaTaO3/BM-C)复合光催化材料。研究通过多维度表征方法对复合光催化材料的表面形貌、晶体结构、光学特性等进行了探讨分析。考察了NaTaO3/BM-C复合光催化材料的吸附特性,并通过模拟降解罗丹明B(RhB)研究了复合材料的光催化性能,深入探讨了复合光催化材料的结构与光催化性能之间的构效关系。结果表明:NaTaO3/BM-C复合光催化材料显示了良好的多孔结构,且其吸光特性出现红移现象。通过吸附动力学研究表明:复合光催化材料的吸附过程符合准二级动力学模型。与纯NaTaO3相比,NaTaO3/BM-C复合光催化材料的光催化活性得到明显提高,在紫外光照下160 min,对罗丹明B的光降解率达84.76%。(2)选用窄禁带半导体石墨相氮化碳(g-C3N4)尝试调控NaTaO3的能隙宽度,进一步拓展NaTaO3光催化材料的光响应范围。研究通过溶剂热一步法制备了g-C3N4/NaTaO3复合光催化材料。通过多层次分析方法对复合光催化材料的形貌结构进行表征,并模拟可见光,探讨g-C3N4/NaTaO3复合材料对罗丹明B染料的光催化降解性能。结果表明:g-C3N4/NaTaO3复合材料具有球状结构,粒径大小分布均匀;与纯NaTaO3相比,g-C3N4/NaTaO3复合材料的光响应范围拓展至可见光区域,出现明显红移现象;可见光催化测试研究表明,当g-C3N4在复合材料的含量为40 wt%时,g-C3N4/NaTaO3复合材料具有最佳的光降解性能,在可见光下反应120 min,其对罗丹明B的降解率可达99.6%。(3)基于上述研究,为进一步提高NaTaO3复合光催化材料的催化活性,本章提出构建g-C3N4、NaTaO3、生物质炭(BM-C)三元复合光催化体系,充分发挥不同组分间的协同效应,实现复合光催化材料的高效可见光催化性能。研究结合溶剂热法和高温烧结法制备g-C3N4/NaTaO3/BM-C复合光催化材料。研究探讨了三聚氰胺(g-C3N4前驱体)添加量对复合光催化材料形貌结构、组成、光吸收特性,以及可见光催化性能的影响。结果表明:g-C3N4/NaTaO3/BM-C复合光催化材料的吸光特性出现明显的红移现象,可见光吸收性能明显增强。当三聚氰胺的含量为40 wt%时,g-C3N4/NaTaO3/BM-C复合光催化材料具有最佳的光降解性能,在可见光下反应60 min,其对罗丹明B的降解率可达95.85%。与NaTaO3/BM-C和g-C3N4/NaTaO3试样相比,g-C3N4/NaTaO3/BM-C复合光催化材料在可见光照下对罗丹明B的降解率分别提高了73%和66.86%。
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