天然气水合物储运技术(NGH技术)将天然气由气态转化成固态水合物形式来储运,是一种本质安全的新型天然气储运技术,可望成为LNG或PNG技术的有效补充和替代技术。水合物制造过程面临两个关键问题—高效气液混合和反应热的移除。围绕这两个问题,本文以促进多相反应体系的热质传递为核心,创新性地设计了一种新型水合物反应单元和混合换热方式制造天然气水合物;将CFD技术、传热传质理论和多相流实验交叉结合,分析了天然气水合物制备过程多相流传递特征。主要研究结果如下:1、创新性地提出一种内生力场下的水合物制备系统的设想。提出使用螺旋内槽管作为水合物反应单元,制备过程采用反应管外降液膜结合管内螺旋内槽的混合换热方式,促进体系的传热和传质过程;管内反应体系在内生力场作用下,实现相界面快速更新和反应体系的分离。2、采用欧拉-欧拉-欧拉三流体模型结合颗粒动力学理论对新型螺旋内槽管内气液固三相流动状态进行了模拟研究,考察了不同流体表观流速、颗粒粒径、气泡大小下管内流体的流动状态和分布。结果表明,内槽管结构在管内横截面产生复杂的二次流现象,结合水—水合物的密度差,在产生的螺旋流和离心力的作用下,水合物在管中心位置聚集,水相在管壁处富集。由此,实现了管壁处相界面快速更新、反应混合物的有效分离,促进水合物生成体系的传热和传质过程。3、对螺旋内槽管内单相流(液相)及气液两相流过程中强化传热模拟就行了 CFD模拟研究。由于螺旋内槽管明显的二次流现象,提高了管内流体的湍流程度,二次流的产生增强了速度场与温度场之间的协同程度,大大提高了流体传热效率;螺旋内槽管具有强化传热的效果,不同条件下的管内Nu数随着雷诺数的增大而增大,同时螺旋内槽管内气液两相流的Nu数最大,单相流的Nu数其次,圆管单相流Nu数最小。据此,设计了内槽管与管外降膜换热结构。模拟计算表明,降液膜流动的换热效果要远高于传统管壳式换热器;同时通过VOF方法模拟了降膜流动及换热过程,并进行了相互验证。4、搭建了由多管(螺旋内翅管)气—液鼓泡式反应结晶器构成的NGH制备中试装置。在反应结晶器中使用降液膜结合管内螺旋内翅片的混合换热方式。实验研究获得不同温度、压力及水泵循环流速下的储气量、气体消耗量及平均气体消耗速率。结果表明,平均气体消耗速率随着压力的升高和温度的降低而增大,同时增大水泵的循环流速,可以相应的增大气体的消耗速率。