【摘 要】
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锂硫（Li-S）电池因其高能量密度,被认为是最有前途替代锂离子电池（LIBs）的二次电池。但硫导电性差、体积膨胀以及穿梭效应限制了商业化发展。为解决这些问题,研究者将硫与碳材料复合,但硫分布不均导致利用率低,使用多硫化物（Li PSs）作活性物质,但化学合成Li PSs反应浓度不可控。对于穿梭效应,对基体改性,存在物质本征缺陷,价格昂贵,制备方法复杂,难以大规模合成等问题,使其无法走出实验室。本文
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锂硫（Li-S）电池因其高能量密度,被认为是最有前途替代锂离子电池（LIBs）的二次电池。但硫导电性差、体积膨胀以及穿梭效应限制了商业化发展。为解决这些问题,研究者将硫与碳材料复合,但硫分布不均导致利用率低,使用多硫化物（Li PSs）作活性物质,但化学合成Li PSs反应浓度不可控。对于穿梭效应,对基体改性,存在物质本征缺陷,价格昂贵,制备方法复杂,难以大规模合成等问题,使其无法走出实验室。本文通过直接观察电池电化学反应,提出电化学放电制备液态硫正极（Polysulfides）,并使用蓬松碳纳米管膜（CNSs）作为载体,提高硫利用率。之后对碳纳米管膜（CNTs）进行改性,化学吸附锚定,催化Li PSs转化,改善电化学反应动力,并为硫化锂（Li2S）沉积提供更多活性位点,因而提高电池电化学性能。（1）本文通过直接观察氧化还原反应,建立电池不同充放电电压与颜色的对应关系。通过对不同电压物质的测定,确定了电化学放电制备Polysulfides的最佳电位,当放电至2.3 V的第一个平台结束时制备Polysulfides。使用CNSs作为载体,可有效将其吸附,使得活性物质的分布均匀,从而提高活性物质利用率。制备的电池展现出优异循环稳定性,在0.2 C倍率下,200次循环内,硫利用率保持在60%,同时1 C倍率下可进行1500次循环,Polysulfides-CNSs电极在充放电过程中S8和Li2S以细小的纳米颗粒形核,后续反应可正常进行,活性物质利用率较高;锂离子扩散速率快,在复合过程中可生成中间产物,诱导Li2S形核,并形成Li-O抑制穿梭。但碳材料对于穿梭效应的抑制作用并不强,对于高载量及软包电池循环性能无法达到商业化要求,需对合成装置进一步改进,以及对基体材料改性以达到强穿梭抑制作用。（2）本文还通过对CNTs进行WO2.9-W2N改性,W2N作为金属氮化物具有优异的导电性,不仅可改善过渡金属氧化物WO3导电性不好问题,还可与Li PSs形成Li-O和Li-N键,加强基体对Li PSs的化学吸附锚定,同时由于WO2.9原子结构与WO3不同,造成的氧缺陷可为Li2S沉积提供更多的活性位点。电池具有优异的电化学性能,进行500次循环容量保持率在80%,展现了优异的电化学反应动力及其对电化学反应强催化效果。并且显示了在高载量电池以及软包电池上的应用,因此,WO2.9-W2N/CNTs穿梭抑制主要通过有效的捕获-锚定-催化转化三个过程,使得溶解的Li PSs可被有效再利用。
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