【摘 要】
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以二硫化钼(MoS2)为代表的过渡金属硫属化合物(TMDs),是研究最广泛的层状二维半导体材料体系。它们具有原子级别的厚度、良好的柔韧性和极高的光学透明度等优势,并且在可见光和近红外光谱区还展现出独特的层依赖带隙特性,已成为新一代光电器件的潜在候选材料。由于较弱的范德华作用,从而使不同的TMDs能够堆垛形成异质结;两者的能带差可作为驱动力,产生界面处电荷转移行为,进而对TMDs的荧光进行调控。此外
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以二硫化钼(MoS2)为代表的过渡金属硫属化合物(TMDs),是研究最广泛的层状二维半导体材料体系。它们具有原子级别的厚度、良好的柔韧性和极高的光学透明度等优势,并且在可见光和近红外光谱区还展现出独特的层依赖带隙特性,已成为新一代光电器件的潜在候选材料。由于较弱的范德华作用,从而使不同的TMDs能够堆垛形成异质结;两者的能带差可作为驱动力,产生界面处电荷转移行为,进而对TMDs的荧光进行调控。此外,与机械剥离法相比,通过化学气相沉积(CVD)方法可以实现大面积、大尺寸1L-TMDs的合成,使基于这种材料的高集成光电器件成为可能。然而,由于CVD生长过程中存在热应力以及前驱体浓度分布不均匀等因素,不可避免在1L-TMDs中引入缺陷,极大降低了荧光量子产率(PL QY,0.01%~6%),进而限制其实际应用。因此,有效提高1L-TMDs的发光效率是一个非常有意义的研究课题。基于以上分析,我们展开了调控1L-TMDs发光效率的一系列研究,具体工作和主要内容如下:(1)通过化学气相沉积法制备单层TMDs薄膜,用光学显微镜(OM)、扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、拉曼光谱以及光致发光光谱对样品的形貌与光学性质进行了基本的表征。并且对制备出的样品进行了转移,构建了MoS2/MoSe2异质结,探究了两者界面处电荷转移行为对1L-MoS2的荧光产生的影响。(2)利用有机超强酸——三氟甲烷磺酸(TFMS)溶液,对1L-MoS2表面进行化学修饰,将1L-MoS2的光致发光强度提高了两个数量级。具体方法为将三氟甲烷磺酸溶液旋涂于MoS2表面,通过控制旋涂三氟甲烷磺酸溶液的体积来调控MoS2的荧光强度。拉曼(Raman)光谱、原子力显微镜(AFM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外光电子能谱(UPS)、荧光寿命等表征结果表明,TFMS处理的1L-MoS2样品荧光强度增强的原因主要有两个:p型掺杂和缺陷修复。(3)为了进一步探究这两种效应,进行了扫描透射电子显微镜(STEM)测试和密度泛函理论(DFT)的计算。在原子尺度上证实了TFMS分子上的S原子有效地修复1L-MoS2中的硫空位;并且由于TFMS分子上的O原子和F原子的高电负性,使得电子从1L-MoS2转移到TFMS分子,从而调控了1L-MoS2的光学性质。此外,在TFMS处理的1L-WS2中也得到了类似的荧光增强,证实了这种新的超强酸处理策略对1L-TMDs的通用性,提供了一种有效提高TMDs量子效率的策略。
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