二维薄膜六方氮化硼的生长与刻蚀研究

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六方氮化硼h-BN俗称“白石墨烯”,因其独特的六角蜂窝原子结构、优异的物理化学性能以及广阔的应用前景引起科学界的广泛关注。目前,二维h-BN薄膜的制备尚处于基础研究阶段。常用的制备方法包括机械/化学剥离法、化学气相沉积法(包括气相外延法和非气相外延法)、离子束溅射沉积法等。目前,高质量h-BN多通过机械剥离法从体材料h-BN晶体获得,但尺寸小,效率低。而其他制备方法合成的二维h-BN晶体质量远远不如剥离的材料。规模化制备高质量、大面积、可控层数的h-BN依然具有较大的难度和挑战性。为此,亟需发展高质量二维h-BN的可控制备技术。化学气相沉积法(CVD)在规模化制备大面积、高质量石墨烯二维材料上获得了巨大成功,也成为制备其他二维薄膜材料的有效技术。本论文围绕h-BN的制备与刻蚀开展研究,利用常压和低压CVD技术,结合光学显微镜、拉曼光谱技术、扫描电子显微镜及X射线光电子能谱仪等表征技术,着重在铜基底上调控高质量、单层h-BN的有效制备。在常压条件下系统地探索各生长因子(生长温度、前驱物温度、衬底的抛光处理等)对h-BN晶体生长的影响,优化生长条件,成功制备出大面积、高质量满单层h-BN薄膜。此外,利用低压CVD技术探究各生长因子对h-BN生长的影响,并进一步深入研究氢气偏压对h-BN晶体生长与刻蚀的作用,得到生长、刻蚀速率与氢气偏压的依赖关系,其间存在结构相变点,由此结合第一性原理模拟计算出结构相图曲线。在低压刻蚀阶段,随着刻蚀时间的演变,h-BN晶体呈现由内至外的刻蚀模式,结合AES表征技术,揭示了氢气低压刻蚀h-BN的动力学过程。进一步将生长与刻蚀相结合,反向探究复杂结构h-BN的合成机理。
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