【摘 要】
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以氢能为新型能源研发的质子交换膜燃料电池（PEMFC）是目前科研人员的重点研究领域之一,氢燃料电池无需燃烧即可发电,仅产生水和热量,具有可持续和低碳的优势。PEMFC的研究难点主要集中在如何提升阴极氧还原（ORR）反应的反应速率,使用催化剂是快速提升ORR反应动力学的有效途径。当前使用最多的碳负载铂（Pt）类催化剂面临着铂资源稀缺和催化性能差等诸多问题,因此为实现PEMFC的商业化,制备成本低、高
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以氢能为新型能源研发的质子交换膜燃料电池（PEMFC）是目前科研人员的重点研究领域之一,氢燃料电池无需燃烧即可发电,仅产生水和热量,具有可持续和低碳的优势。PEMFC的研究难点主要集中在如何提升阴极氧还原（ORR）反应的反应速率,使用催化剂是快速提升ORR反应动力学的有效途径。当前使用最多的碳负载铂（Pt）类催化剂面临着铂资源稀缺和催化性能差等诸多问题,因此为实现PEMFC的商业化,制备成本低、高效和耐用的电催化剂是关键。研究发现,通过生成Pt基合金、调节催化剂表面的电子结构和使用功能修饰物种等多种方法改进铂基催化剂,可以有效提升催化性能。本论文致力于对有序铂钴催化剂的表面修饰,合理调控催化剂的表面电子结构和元素组成,通过添加不同的修饰物,在提高Pt原子利用率的同时提升ORR催化性能。基于以上设计策略,本文的主要研究内容如下:（1）为改善过渡金属在酸性电解质中的脱落问题,使用离子液体对催化剂表面修饰,得到带有离子液体层的fct-Pt Co/C@ILs催化剂。在催化剂表面形成一层导电的离子液体薄膜,这层薄膜不会影响催化剂的晶体结构和形貌特征。电化学测试表明,带有离子液体层的催化剂未干扰电化学传质过程,ILs负载量为5 wt%的fct-Pt Co/C@ILs催化剂的MA达到1.04A mg Pt-1,提升了氧还原性能;循环10000圈测试后发现,离子液体修饰后的催化剂质量活性仅9.6%的损失,催化剂的原始形貌和耐久性都得到保持。（2）为解决高温煅烧生成有序结构中催化剂粒径生长以及非贵金属在电化学测试中易被腐蚀等问题,制备出熔融盐氯化钾辅助多巴胺限域修饰的fct-Pt Co/C@NC催化剂。在聚多巴胺和氯化钾的保护作用下,高温煅烧过程中催化剂的粒径明显受到抑制。XPS测试证实氮掺杂碳壳对催化剂表面电子结构具有调节作用,有利于氧还原性能提升。电化学测试结果显示,煅烧温度为800℃时,fct-Pt Co/C@NC催化剂的质量活性为1.24 A mg Pt-1;10000圈测试后催化剂的质量活性和比活性损失分别为16%和7.7%,有效保持了催化剂的结构稳定性。（3）为简化催化剂的制备流程和进一步提升电催化耐久性,使用高氮含量的双氰胺和碳源柠檬酸,通过浸渍还原法,得到一种表面石墨氮含量丰富,具有多孔碳壳的fct-Pt Co/C@NC催化剂。双氰胺高温碳化可以生成石墨氮含量丰富的碳,对氧还原反应起到促进作用;催化剂的孔结构以介孔为主,更利于反应过程中的质量传输。电化学测试表明,当柠檬酸和双氰胺质量比为1:3时,质量活性提升至1.60 A mg Pt-1,电催化性能得到很大改进;10000圈耐久性测试后fct-Pt Co/C@NC的半波电位仅下降5m V,ECSA损失为10%,证实该方案可以显著提升催化剂的耐久性。
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