自2004年以来,以石墨烯为代表的一大批范德华二维材料陆续在实验上被成功获得,为凝聚态物理和材料科学研究开辟了一个新的广阔的领域。二维材料除了拥有传统三维块体材料所具有的诸如金属性、半导体性、铁磁性、铁电性等一般物性,还具有高载流子迁移率,高柔韧性,高导热系数等优良特性,使其在诸多领域展现出广阔的应用前景。在本论文中,我们主要利用基于密度泛函理论的第一性原理计算系统研究了单个主族元素替代掺杂对二维铁电半导体α-In2Se3电子结构的调控。提出利用α-In2Se3中存在的两种不同配位环境的In原子层的非对称掺杂,以及与之铁电极化翻转所对应的两个In原子层配位环境的可互换特性,实现通过外电场对体系电子结构的非易失性调控。此外,我们发现V族元素对α-In2Se3的掺杂产生了一种增大体系带隙的反常现象,并通过分析证实其与α-In2Se3所具有的铁电性密切相关。该工作为拓展二维铁电材料α-In2Se3应用提供了新的思路和理论基础。本论文包含以下四个章节:在第一章中,我们将首先总领性地介绍二维材料家族,简要回顾二维材料研究的发展历程,之后具体介绍几类常见的二维材料的结构、物性和潜在应用。然后,我们介绍利用掺杂调控二维材料物性的研究进展和实例。在第二章中,我们将介绍本文所使用的基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,包括密度泛函理论、交换关联泛函、基组和赝势以及所使用的程序包。在第三章中,我们将具体介绍本文的核心内容,利用第一性原理计算,系统研究单个主族元素替代掺杂对二维铁电半导体α-In2Se3电子结构的影响和调控。首先介绍利用α-In2Se3中存在的两种不同配位环境且可以通过极化翻转相互转化的In原子层,通过非对称掺杂实现外电场对体系电子结构非易失性调控的基本设计思想。而后,介绍第一性原理计算单个主族元素在α相及与之接近的β相α-In2Se3中In原子位替换掺杂的结构稳定性、能带结构以及它们与掺杂浓度的依赖关系。特别介绍V族元素掺杂增大α-In2Se3带隙的反常现象,并通过对能带结构的分析揭示其与α-In2Se3的铁电性相关。在第四章,我们将对本篇所有的工作进行了总结与展望。