聚吡咯修饰活性碳复合材料的制备及其电容脱盐性能的研究

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电容去离子技术(capacitive deionization, CDI)是一种节能、环保的新型水处理技术,它是利用电容器的充放电原理,将离子从水体中去除,从而实现水体的净化。电容去离子技术的脱盐效率由其电极的电容性能决定,同时还受到电容去离子单元的组装结构、脱盐工艺及溶液离子种类等因素的影响。基于这种分析,本论文采用化学氧化聚合的方法制备一种高电容量、稳定性良好的导电高分子/活性碳(AC)复合电极材料,并采用简单涂覆的方法制备成电容脱盐电极。我们对复合材料的合成工艺进行了优化,最后在冰浴条件下,掺杂盐为氯化钾,当吡咯(Py): KCl:氧化剂=0.2:0.15:0.2mol·L-1,吡咯: AC=0.4:1(wt%)时制备出的复合材料的电容性能最好,比活性碳电极提高了50%以上。并且对电极材料负载量对电极电容量的影响及机理进行了研究,发现由于复合材料是表层和体相内部同时吸附离子,随着负载量增大,离子传输路径迅速延长,导致其内电阻快速增大,最后在8.0mg·cm-2左右复合材料的电容量衰减到和活性碳电极相同的水平。通过电容脱盐实验,研究电压及离子种类对电极脱盐能力的影响,比较研究聚吡咯(PPy)包覆对活性碳(AC)材料电容脱盐能力及离子选择性的影响。结果显示:在高工作电压条件下,活性碳电极的能耗过大,脱盐效率降低,而复合电极并没出现这种现象,说明聚吡咯包覆可以抑制电极表面副反应的发生,扩大了电极的使用电压范围。复合电极对阳离子的吸附容量随着离子水合半径增大而减小,而且复合电极对阳离子的吸附容量明显偏低,甚至低于活性碳电极,这说明聚吡咯包覆活性碳复合材料不适于作为负极材料进行电容脱盐;复合电极对阴离子的吸附容量并不完全取决于离子的水合半径,还和离子与分子链的结合能有关,由于SO42-与分子链的结合能较大,且较大的体积也使嵌入分子链的SO42-难以迅速脱出,因而复合电极对SO42-的吸附容量比活性碳电极提高了约一倍,但这也降低了复合电极的循环稳定性;在混合溶液电容脱盐实验中,活性碳电极和复合电极都存在吸附的单价Cl-被二价SO42-替代吸附的现象。
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