【摘 要】
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锂硫电池是新型二次电池体系中的典型代表,其硫正极面临的一系列技术问题使得锂硫电池的性能还有待进一步提升。开发具有优异的电化学性能的新型硫主体材料并使其承载活性物质是提升硫正极性能的重要途径,而良好的新型硫主体材料大多由过渡金属化合物与合适的基底材料共同组成。因此,本文通过合理设计硫主体材料的组成模式与微观结构,成功得到过渡金属化合物与碳基底材料或经微观结构改性的g-C3N4基底材料的复合材料,并将
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锂硫电池是新型二次电池体系中的典型代表,其硫正极面临的一系列技术问题使得锂硫电池的性能还有待进一步提升。开发具有优异的电化学性能的新型硫主体材料并使其承载活性物质是提升硫正极性能的重要途径,而良好的新型硫主体材料大多由过渡金属化合物与合适的基底材料共同组成。因此,本文通过合理设计硫主体材料的组成模式与微观结构,成功得到过渡金属化合物与碳基底材料或经微观结构改性的g-C3N4基底材料的复合材料,并将它们用作硫主体材料,这显著提升了相应的硫正极的电池性能。论文的主要内容分为以下四个部分:第一章详细介绍了锂硫电池的工作原理与硫正极面临的技术问题,同时具体阐述了研究人员对新型硫主体材料的研究思路与现有成果,为接下来的研究指引工作方向。第二章先后通过水热法与管式炉高温反应法成功在碳纤维与石墨烯混合碳结构上原位生长四硫化钒(即VS4@(rGO+CNF))或硫化铁与四硫化钒的复合硫化物(即FeSx-VS4@(rGO+CNF)),并将它们用作锂硫电池的硫主体材料。FeSx-VS4@(rGO+CNF)硫主体材料具有可观的比表面积与优异的导电性,有利于它承载足量的活性物质并使硫物质得失电子的过程稳定进行;该材料对多硫化物的吸附-催化性能良好,使其能大幅提升硫正极中Li-S转化反应的动力学与硫单质的利用率。因此,S/FeSx-VS4@(rGO+CNF)正极具有突出的循环与倍率性能,其在0.2 C下的第100圈充放电循环的放电比容量为774.4 mAh/g,在1 C下的600圈长循环过程中的平均单圈衰减率仅为0.088%,且在4 C倍率下的首圈放电比容量仍达到610.9 mAh/g。在此基础上,硫载量为6.051 mg/cm2的S/FeSx-VS4@(rGO+CNF)正极在0.1 C下进行120圈充放电循环时的最低面容量密度为3.246 mAh/cm2,高于实用锂离子电池的面容量密度值。因此,FeSx-VS4@(rGO+CNF)硫主体材料具有应用于高硫载量Li-S电池中的发展潜力。第三章通过硬模板法成功合成三维纳米花状g-C3N4(即3DNF g-C3N4),再利用原位离子交换法获得三维纳米花状g-C3N4与硫化铁的复合物(即FeS@3DNF g-C3N4),并将它们用作锂硫电池的硫主体材料。FeS@3DNF g-C3N4硫主体材料具有较大的比表面积与孔径分布合理的介孔结构,有利于其承载硫单质并使电解液在硫正极中充分渗透;该材料对多硫化物的吸附-催化性能较好,且其同样具有良好的导电性,这有助于提升它对应的硫正极中单质硫的利用率。此时S/FeS@3DNF g-C3N4正极的循环与倍率性能较为突出,尤其它在0.2 C下经过100圈充放电循环后的放电比容量仍达到662.2 mAh/g,且在1 C下进行500圈充放电循环时单圈平均衰减率仅为0.0939%。同时硫载量达4.271 mg/cm2的S/FeS@3DNF g-C3N4正极在0.1 C倍率下经过60圈充放电循环后的面容量密度为3.299 mAh/cm2,高于商用锂离子电池的平均面容量密度。总体而言,对g-C3N4进行合理的微观结构改性并将其与性能优异的金属硫化物相结合是提升g-C3N4在硫正极中的应用前景的有效手段。第四章主要对以上工作进行总结,并对相关研究领域中接下来的工作重点进行梳理与展望。
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