【摘 要】
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迄今为止,化石燃料的开发虽能很好满足人们的能源需求,但化石燃料过度燃烧导致了温室气体排放量的大幅增加,对环境造成了严重影响。随着人们对全球变暖、环境污染和能源枯竭等问题的日益关注,开发环境友好型、可再生的替代能源是当务之急。氢能,由于其较高的储能能力、来源广泛、燃烧产物清洁无污染,被认为是理想的清洁能源。目前市场上95%的氢气是通过化石燃料的蒸汽重整获得的,但这种方法需要高温高压。光解水制氢一直以
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迄今为止,化石燃料的开发虽能很好满足人们的能源需求,但化石燃料过度燃烧导致了温室气体排放量的大幅增加,对环境造成了严重影响。随着人们对全球变暖、环境污染和能源枯竭等问题的日益关注,开发环境友好型、可再生的替代能源是当务之急。氢能,由于其较高的储能能力、来源广泛、燃烧产物清洁无污染,被认为是理想的清洁能源。目前市场上95%的氢气是通过化石燃料的蒸汽重整获得的,但这种方法需要高温高压。光解水制氢一直以来被认为是环境友好且可再生的完美产能方式之一。石墨碳氮化物(g-C3N4)由于其独特的电子结构和合适的带隙,显示出优异的物理和化学性质,因此是一种极富前景的光催化剂,但表面积小、可见光响应低、光生载流子复合率高等缺点限制了其在光催化析氢中的实际应用。基于此,本论文成功地设计和构建了几种高活性的光催化剂,尝试提出了光生电子-空穴转移机制,具体研究内容如下:我们设计并合成了一种高效的g-C3N4/TiH1.92异质结复合材料。由于g-C3N4与TiH1.92强Ti≡N键界面,该复合材料具有明显增强的光催化析氢活性。此外,由于无机-有机键的存在,催化剂的稳定性也得到了提高。g-C3N4和TiH1.92界面处的内置电场降低了光生电子-空穴对复合速率,提高了分离和传输效率,使其具有更高效的光催化析氢活性。研究中性能最佳的光催化剂CN/TiHx-1(1 wt%TiH1.92 NPs)在可见光照射下的有效光催化析氢速率为75.55μmol·h-1,是原始g-C3N4的4.29倍。在420nm激发波长下表现出6.78%的表观量子产率。此外,CN/TiHx-1光催化剂在辐照20小时后也表现出良好的抗光腐蚀稳定性。总的来说,本研究工作为合成其它新型异质结构半导体光催化剂提供了一条新途径。我们利用WN NP和g-C3N4构建了一种新的杂化光催化剂(WN@CN),该催化剂在紫外可见光到近红外光谱区域的照射下,具有显著的光催化析氢性能。由于g-C3N4和WNNP之间的强界面结合作用和良好的能带位置,性能最佳的光催化剂WN@CN-1(1wt%WNNPs)具有72.17μmol·h-1的析氢速率;在420nm波长照射时,表观量子产率为6.23%,是单一 g-C3N4(17.17 μmol.h-1)的4.2倍。更重要的是,WN@CN-1光催化剂在720nm处的近红外辐射下也显示出16.32μmol·h-1的析氢速率,相应的表观量子产率为0.46%。该结果说明WN NP局域表面等离子体共振效应对实现高效的光催化活性起着至关重要的作用。此外,该新型WN@CN-1催化剂在光照20小时后依然表现出良好的光催化析氢稳定性。
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