应用金属有机骨架化合物去除饮用水中砷、氟的基础研究

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金属有机骨架材料具有多孔、高比表面积、金属不饱和配位及结构多样性等结构特点,使其在吸附和分离方面具有优异的性能,因此其在气体存储、提纯净化、合成催化等方面的应用得到了广泛的研究。本论文旨在将金属有机骨架材料的应用拓展到水净化方面,探索其在去除水中砷、氟污染物方面的特殊性能和去除机理。   通过研究探索,本论文取得了以下结果:   1、针对常规净水技术在处理低浓度砷污染方面遇到的瓶颈和纳米吸附材料在实际应用过程中遇到的团聚难题,创造性的提出用金属有机骨架材料来吸附水中微量砷离子,利用其骨架式结构增加吸附有效活性位点和避免吸附位点相互团聚,使其同时具有优于纳米材料的高吸附能力和较高的结构稳定性。   2、采用溶剂热法合成了一种铁基金属有机骨架材料(铁离子和均三苯甲酸根,Fe-BTC),应用于水中低浓度砷的去除,可以将191.8ppb含砷溶液浓度降至2.6ppb,去除率高达98.64%,同时还对其吸附机理进行了初步探索。通过与纳米氧化铁颗粒和块体氧化铁粉末相比较,经过吸附热力学和吸附动力学分析,结果显示Fe-BTC金属有机骨架材料的饱和吸附量是纳米氧化铁颗粒的6倍,块体氧化铁粉末的36倍。   3、针对氟离子去除中容易受到常规阴离子干扰和常规净水除氟剂不容易重复利用的问题,设计合成对氟离子有特定吸脱附作用具有核壳结构的MOFs复合材料,经pH调节并借助二氧化硅核使氟以不同离子状态(F-、SiF62-)存在,利用孔道尺寸对F-选择性通过,达到吸脱附氟的目的。   4、应用等离子技术并结合自创的羧基化方法修饰硅球,再采用Layer-by-layer合成法在硅球表面生长MOFs,获得一种具有核壳结构的金属有机复合材料-SiO2@Cu-BTC,将该材料应用氟的吸脱附实验,吸附率98.7%,脱附率99.9%,材料利用7次以后,都保持很好吸脱附效果,尤其是脱附率,仍然维持在99%左右,同时还对吸脱附机理进行了初步探究。   通过研究得出,金属有机骨架在处理水中砷、氟方面有着优异的性能和巨大应用价值,开拓了金属有机骨架应用的新思路。
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