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固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cells, SOFCs)是一种全固态发电装置,通过电化学反应将燃料中的化学能直接转换为电能。它具有能量转化效率高、燃料适用性广、环境友好,不需要贵金属作催化剂等优点,是新能源领域的研究热点。经过近三十年的快速发展,单电池制备技术已趋于成熟,具备商业化条件。然而其高温密封困难的问题尚未解决,成为阻碍SOFC商业化进程的关键难题之一。开发具有良好气密性、长期稳定性和热疲劳性能的接头成为研究重点。目前主流的封接技术——玻璃陶瓷封接、压缩封接和金属钎焊封接均存在各自的缺陷,其中金属钎焊封接在空气反应钎焊和与其他材料形成复合接头方面具有较高的研究价值。本课题研究的主要目标是通过加入低膨胀陶瓷降低金属钎焊接头的热膨胀系数。研究内容有复合钎料设计与制备,钎焊工艺设计,接头性能表征与评估。具体研究工作如下:论文第一章概述了各种燃料电池技术,简单介绍了SOFC原理和技术概况、平板式SOFC密封材料的研究进展和发展趋势。然后给出了本文的创新点和研究背景,简要罗列了本论文的研究工作。第二章论述了钎料组分设计。首先分析各封接技术后选择空气反应钎焊作为封接手段,以此为基础确定钎料基体为Ag-CuO。为解决该组分热膨胀系数较大的问题,设计加入低膨胀陶瓷形成复合钎料。简单介绍了复合钎料的原理与研究进展,理论与先例证明,采用复合钎料可以的到热膨胀系数较低的接头。分析采用Ag-CuO空气反应钎焊封接SOFC对钎料增强相的要求,以及制备工艺成本,选择颗粒状Al2TiO5作为增强相。第三章论述了复合钎料的制备以及钎焊工艺的制定。采用溶胶凝胶法制备了Al2TiO5粉体,并做了XRD分析。通过球磨与手工研磨调配成Ag-CuO-Al2TiO5焊膏。设计了接头样式、焊前表面处理、焊件装配、接头金相样品制备等工艺,采用所调焊膏钎焊Ni-YSZ阳极支撑SOFC半电池和SUS430连接体。试验表明该钎料可以形成致密牢固的接头,适宜的钎焊温度与保温时间为980℃和10min,根据实验确定了一套相应的焊接工艺流程。第四章进行了钎焊接头性能表征与评估。进行泄露率测定、100h老化和热循环等试验,并使用扫描电镜和能谱仪等方法对封接的气密性、抗氧化能力、热循环性能和微观结构进行了研究。Al2TiO5颗粒在复合钎料中分布均匀,提高了接头性能,该颗粒能促进CuO向界面迁移,通过增加其含量并减少CuO含量有望提高焊缝的抗氧化能力。泄漏率<0.001mL/(min cm),开路电压在工作100小时和经历8次热循环(400~800℃)后均无下降,表明Ag-8CuO-2Al2TiO5复合钎料能有效封接连接体和阳极Ni-YSZ支撑单电池。第五章总结了本课题的研究成果以及实验欠缺之处,并提出了改善措施,提出了下一步研究方向。