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燃料电池(Fuel Cell)是一种工作效率高、对环境友好的新型发电装置,是21世纪解决能源危机和环境问题最有效的技术之一,其中质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有能量密度高、操作温度低、应答速度快,工作寿命长等优点,在未来移动能源系统中具有很好的应用前景。PEMFC的燃料——富氢气中一般含有1%左右的CO,而PEMFC要求富氢气中CO的含量低于100ppm,否则会导致电池的Pt电极中毒,而选择性氧化是将富氢气中CO脱除至ppm级最简单有效的方法。非贵金属催化剂CuO/CeO2作为选择性氧化催化剂,表现出良好的CO选择性氧化活性,成为该领域的研究热点。本研究采用水热-浸渍法制备了介孔CuO/m-Ce1-x-yZrxREyO2催化剂,分别考察了以NaOH和氨水为沉淀剂、载体中ZrO2含量、CuO负载量、载体和催化剂焙烧温度、模板剂浓度、搅拌时间以及稀土掺杂对催化剂选择性氧化CO性能的影响,得到了一些有价值的研究成果。研究发现,CuO/m-Ce1-x-yZrxREyO2催化剂能在较低的温度范围(95~175℃)净化富氢气中的CO,其催化活性接近或高于贵金属催化剂和文献报道的同类催化剂;以氨水为沉淀剂比以NaOH为沉淀剂更有利于催化剂形成孔径适中和孔道规整的介孔结构;添加ZrO2可以显著增加催化剂的比表面积,从而提高CuO活性组分的分散性,适宜的ZrO2添加量可以提高催化剂的催化性能和抗H2O抗CO2性能;CuO负载量过小会引起反应活性位不够,负载量过大则晶相CuO会覆盖反应活性位,导致催化剂活性降低,并且铈锆载体制备方法不同,CuO的最佳负载量不同;适当的载体和催化剂焙烧温度都可以增强CuO与介孔Ce1-xZrxO2之间的协同作用;合理控制模板剂浓度和搅拌时间有利于介孔孔径的细化,形成规整的介孔孔道;稀土掺杂种类和掺杂量对CuO/m-Ce1-x-yZrxREyO2催化剂的结构和性能有着重要的影响。结果表明,以氨水为沉淀剂、ZrO2添加量为10%、CuO负载量为12%、载体焙烧温度为400℃、催化剂焙烧温度为600℃、模板剂浓度为0.1mol/L和搅拌时间为4h的条件下制备的介孔12%CuO/m-Ce0.9Zr0.1O2催化剂具有良好的结构性能、催化性能和抗H2O抗CO2性能,其T50为69.5℃,T100为95℃,温度窗口靠前(89.5~106℃)且较宽(16.5℃左右)。掺杂离子半径较大的稀土(如Nd和Pr等)可以提高CuO/m-Ce1-x-yZrxREyO2催化剂的比表面积、储氧能力、低温还原能力和热稳定性,进一步提高催化剂的催化性能和抗H2O抗CO2性能,其中掺杂Nd的12%CuO/m-Ce0.87Zr0.1Nd0.03O2催化剂性能最佳,其T50为69℃,T100为95℃,温度窗口为89~107℃。