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如何在不损失材料强度的同时进行有效增韧,是环氧树脂领域的重要研究课题。纳米复合是提升聚合物材料力学性能的有效手段,以碳纳米管和石墨烯为代表的碳纳米材料由于其独特的结构能够同时增强、增韧聚合物材料,因此是环氧树脂复合材料的理想填料,其界面的精确调控是实现环氧树脂同时增强增韧的关键和难点。本文围绕聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)-聚甲基丙烯酸己酯(PHMA)嵌段共聚物(PGMA-b-PHMA)接枝碳纳米材料的可控合成及其对环氧树脂复合材料界面结构与力学性能的影响进行了研究,通过调控接枝共聚物的嵌段结构,显著改善了环氧树脂复合材料的分散性,构建了独特的双层界面结构,研究了环氧树脂复合材料的微观结构与宏观力学性能之间的关系,探讨了碳纳米材料对环氧树脂的增韧机理。在此基础上,通过水热反应、超声静电吸附对还原氧化石墨烯(RGO)进行了具有粘附能力强的聚多巴胺(PDA)和柔性支化聚乙烯亚胺(PEI)的双重修饰,为同时增强增韧聚合物复合材料提供了一种高效、绿色的新方法。主要研究成果如下:(1)结合可逆加成-断裂链转移聚合与点击化学反应可控合成了具有相近PGMA链长和不同PHMA链长嵌段共聚物PGMA-b-PHMA接枝的多壁碳纳米管(PGMA-bPHMA@f MWNT)。研究了PHMA链长对PGMA-b-PHMA@f MWNT接枝密度及其溶剂分散性的影响,合成了接枝密度为2.1~7.6聚合物链/104 C原子的功能化MWNT,在四氢呋喃中的分散浓度高达2.10~2.75 mg/m L。PGMA-b-PHMA@f MWNT的合成为环氧树脂复合材料的研究奠定了基础。(2)通过溶液法制备了环氧树脂/PGMA-b-PHMA@f MWNT复合材料,研究了PGMA-b-PHMA@f MWNT对复合材料力学性能的影响,探讨了复合材料微观结构与宏观力学性能之间的关系。接枝在MWNT表面的PGMA-b-PHMA优化了环氧树脂/MWNT复合材料的分散性、形成了独特的双层界面结构。当PGMA分子量约为6500、PHMA分子量为4480~8500时,填充0.05 wt%的PGMA-b-PHMA@f MWNT使环氧树脂的断裂韧性提高了45.4~46.0%,同时拉伸强度与杨氏模量分别提高了14.4~16.5%与10.8~13.7%,为文献中相近增韧效果填充量的二十分之一。PGMA-b-PHMA@f MWNT对环氧树脂的增韧机理主要在于碳纳米管对裂纹的桥联和基体的塑性形变。通过调控接枝共聚物的结构来优化MWNT与环氧树脂之间的双层界面结构,为高性能聚合物基复合材料的界面设计提供了新的理论依据与实施方法。(3)基于上述PGMA-b-PHMA@f MWNT对环氧树脂改性效果最佳的PGMA-bPHMA结构,PGMA分子量为6290、PHMA分子量为4480的PGMA-b-PHMA通过点击化学反应接枝到还原氧化石墨烯(RGO)的表面,制备了环氧树脂复合材料,探讨了碳纳米材料的维度与结构对其接枝密度、溶剂分散性及其环氧树脂复合材料力学性能的影响。在0.2 wt%的填充量下,PGMA-b-PHMA@f RGO使环氧树脂复合材料的断裂韧性提高了41.8%,同时拉伸强度与模量分别提高了17.5%与27.9%。与MWNT体系相比,PGMA-b-PHMA接枝对RGO改性环氧树脂复合材料断裂韧性的改善更明显。(4)依次通过水热反应、超声静电吸附对RGO进行具有粘附能力强的聚多巴胺(PDA)和柔性支化聚乙烯亚胺(PEI)的双重修饰,合成了PEI-f-PDA@RGO并制备了环氧树脂复合材料,探讨了RGO对环氧树脂的增韧机理。结果表明,PDA、PEI的双重修饰促进了PEI-f-PDA@RGO在环氧树脂中均匀分散,增强了复合材料的界面相互作用,填充0.2 wt%的PEI-f-PDA@RGO使环氧树脂的断裂韧性提高53.9%,同时拉伸强度与模量分别提高了1.3%与36.3%。PEI-f-PDA@RGO对环氧树脂的增韧机理主要在于RGO对裂纹的偏转。这种水热反应与超声静电吸附结合的修饰方法过程简单、环境友好,有望推广应用于其它高性能聚合物基复合材料。