硫掺杂对纳米TiO<,2>薄膜可见光吸收的改善作用

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本论文研究了硫掺杂纳米二氧化钛薄膜的制备及硫掺杂对纳米TiO<,2>光催化活性的影响,重点研究了硫掺杂对纳米TiO<,2>可见光吸收的改善作用,探讨了S-TiO<,2>薄膜对亚甲基蓝的降解活性. 首先,以硫脲(thiourea)为S的源物质,钛酸丁酯(Ti(OBu)<,4>)为钛的前驱体,以玻片为载体,采用溶胶一凝胶一浸渍提拉法制备S-TiO<,2>薄膜.通过XRD、SEM、AFM等手段分析和表征硫掺杂对表面形貌及成分、晶相结构和晶粒大小的影响.分析结果表明,适量硫元素的引入有助于抑制晶粒长大和金红石相的生成,S的最佳掺杂量为thiourea:Ti(OBu)<,4>=3:1(摩尔比).这时,薄膜的表面比较平,结构较致密;样品烧结后表面有掺杂硫元素的存在,没有发现氮元素,并且硫元素分布均匀. 其次,本文研究了掺杂TiO<,2>的光催化降解机理和对可见光吸收的改善作用,紫外一可见光光谱表明掺杂硫的TiO<,2>薄膜对光的吸收边向可见光方向移动.XPS分析表明,热处理过程中硫由S<2->被氧化为S<4+>并取代部分Ti<4+>进入TiO<,2>晶格中.硫掺杂后,在价带上形成一个电子占据能级,同时S<,3p>也有助于形成一个由Ti<,3d>和O<,2p>态构成的导带.价带上的电子占据能级的价带颞位主要由S<,3p>态构成,S<,3p>态与价带的交叉使价带变宽,导致能带变窄,从而提高了可见光的光谱响应. 最后,研究了S-TiO<,2>薄膜对亚甲基蓝溶液的光催化降解作用.考察了不同热处理温度、不同掺杂摩尔比及涂膜层数对降解作用的影响?实验结果表明,最佳工艺条件为:煅烧温度600℃、硫脲和钛酸正丁酯摩尔比为3:1、涂膜6层,采用此工艺条件的光催化剂同时间内对亚甲蓝溶液的降解率最大,验证了硫掺杂对其对TiO<,2>可见光吸收的改善作用.
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