基于碳纳米管载体的纳米催化剂的研究

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本文采取多种方法制备了碳纳米管担载镍、铂和二氧化钛催化剂,选取了烷烯烃催化裂解反应、硝基苯液相加氢反应和光催化降解反应三类典型的催化反应,对催化剂的制备、性能和催化行为进行了系统研究,由此得出碳纳米管载体催化剂适用的活性相种类、制备方法和催化反应类型,并指出碳纳米管载体催化剂的特点和不足。 碳纳米管担载单质镍催化剂(Ni/CNT)用于烷烯烃的催化裂解反应,产物主要为各种形态纳米碳纤维,对原因进行了深入讨论。在此基础上,将层状结构镍铝复合氢氧化物作为活性相前体引入催化剂中,实现了活性相中镍原子在分子水平上的分散,制备的镍铝复合氧化物NiAl-LDO/CNT催化剂在烷烯烃的裂解反应中,成功地催化了碳纳米管的合成,而且显示很高的活性,其活性是硅藻土载体催化剂的2.5倍。在NiAl-LDO中添加少量铁元素能改善碳纳米管的形态。 根据碳纳米管载体的结构特点,将碳纳米管担载铂催化剂(Pt/CNT)用于常温常压下的硝基苯液相加氢反应,呈现极高的催化活性。相同的制备方法和相同的铂负载量,相近的反应条件下,Pt/CNT催化剂与文献报道活性炭和活性碳纤维布载体铂催化剂相比,催化活性提高了2.3倍。Pt/CNT中铂的负载量提高3倍后,与低负载量催化剂相比,催化活性提高了3倍。 用溶胶—凝胶法制备出碳纳米管担载二氧化钛催化剂(TiO2/CNT),载体有效地分散了TiO2,促进了TiO2晶粒尺寸的减小。56wt%TiO2/CNT光催化剂与未负载TiO2光催化剂相比,在TiO2光催化剂的加入量降低44%条件下,在降解活性艳红的反应中催化活性提高了1.6倍。 碳纳米管是一种优秀的载体材料,其担载的催化剂呈现了优异的催化活性。这是由于,碳纳米管较大的外表面积有利于活性相的分散,粉体的中孔分布特点减小了对反应物和反应产物扩散的限制。对碳纳米管进行合适的预处理能够提高活性组分的分散度。将碳纳米管担载的催化剂用于高温反应时可加入适量助催化剂提高其热稳定性。
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