【摘 要】
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伴随着传统的化石燃料的大量消耗,能源和环境危机已成为二十一世纪人类发展所面临的巨大挑战。新兴可再生能源系统,如燃料电池,金属空气电池和水分解电解装置的开发对满足全
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伴随着传统的化石燃料的大量消耗,能源和环境危机已成为二十一世纪人类发展所面临的巨大挑战。新兴可再生能源系统,如燃料电池,金属空气电池和水分解电解装置的开发对满足全球日益增长的能源需求至关重要。而氧还原反应(ORR)、氧析出反应(OER)和氢析出反应(HER)是这些储能和转换装置中最重要的电极反应,高效电催化剂的开发被认为是解决能源危机的关键环节。碳基非金属催化剂由于其储量丰富,易于制备,环境友好,稳定性高等特点而受到越来越多的关注。为此,设计高效的非金属碳基电催化剂具有重要的意义,已成为全世界面临的共同的机遇和挑战。本文主要针对电荷转移效应对电催化剂活性的调节作用,设计和制备了一系列新型碳基非金属催化剂。主要研究成果如下:1、通过C60与苯-1,4-双重氮四氟硼酸盐(BBT)还原共价交联反应并在氨气气氛下碳化的方法合成了一种新型多孔氮掺杂碳材料。合成的氮掺杂多孔碳材料具有较高的比表面积和丰富的孔结构,其在碱性溶液中的氧还原反应的半波电位可达到0.82 V,是一种高效的氧还原碳基非金属电催化剂。2、采用介孔二氧化硅SBA-15作为硬模板,以高度溶解在1-氯萘溶剂中的C60为前驱体,成功制备了 N掺杂介孔碳基非金属材料。这种方法有效增加了材料的孔隙结构,使其暴露更多的活性位点,促进了氧和电子的传输,使所得的N掺杂介孔碳材料在碱性电解液中的半波电位达到了 0.857 V,表现出良好的氧还原催化活性和远超于Pt/C催化剂的稳定性。3、利用钾蒸汽分裂了部分多壁碳纳米管,开发出了具有丰富边缘和N掺杂的石墨烯纳米带和碳纳米管复合材料(N-GNR/CNT)。由于石墨烯纳米带的高长宽比、边缘缺陷和材料的高吡啶氮含量等因素,所得的材料具有丰富的活性位点,故而在碱性电解质中具有优良的氧还原(半波电位为0.81 V)和氧析出性能(10mA cm-2时的过电势E10=0.496 V),在酸性电解质中具有良好的氢析出性能(E10=-0.4 V),是一种良好的ORR、OER和HER三功能碳基非金属电催化剂。
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