氮掺杂碳材料的制备及其CO2吸附性能研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:fdsasdfds
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吸附技术作为最有应用前景的二氧化碳捕集技术之一,其关键是高效固体吸附剂的开发。多孔碳材料由于具有疏水特性、理化性质可调等特点,被认为是一种理想的CO2吸附剂,但其在CO2吸附容量及吸附选择性方面仍有诸多局限。因此,提高碳材料对CO2的吸附容量和吸附选择性成为亟待解决的关键问题。氮掺杂的碳材料由于兼具发达的微孔结构和大量的含氮碱性基团,可以结合物理吸附和一定的化学吸附作用,从而改善其吸附性能,在CO2吸附领域具有潜在的应用价值。本文基于溶液化学的思想,采用原位合成的方法,选用价格低廉易得的尿素作为氮源,制备树脂类的前驱物,通过碳化、活化过程,制备氮掺杂的碳材料,并通过多种表征手段对材料自身理化性质及其CO2吸附性能进行研究。论文以脲醛树脂为前驱物制备了氮掺杂多孔碳,并对比了多孔氮化碳和氮掺杂碳材料的CO2吸附性能,考察了活化温度及KOH用量对产物吸附性能的影响。在KOH/碳化产物配比为2,600oC下活化的氮掺杂碳材料CO2吸附量为3.2mmol?g-1。材料具有大量含氮碱性基团,且可通过活化过程调控材料孔道结构,从而改善其吸附性能。在制备氮掺杂碳材料的过程中,考察了不同碳源对产物吸附性能的影响。分别从产物的物理结构和化学性质分析加入糠醇可提高产物CO2吸附量的主要原因。结果发现加入糠醇后,在活化过程中能够产生更多的小于1nm的微孔,促进CO2吸附。在此基础上,以尿素和糠醛为前驱物,采用原位合成的方法制备了氮掺杂的多孔碳,并考察了前驱物配比及碳化温度对最终产物CO2吸附性能的影响。以尿素/糠醛配比为1,500oC下碳化,KOH/碳化产物配比为0.5,700oC下活化所得产物的吸附量达到4.6mmol?g-1,并具有良好的循环使用性能和吸附选择性。最后,对材料的吸附性能与其理化性质进行相关性研究。研究发现材料的CO2吸附量取决于其0.6nm以下的微孔孔容,而氮原子掺杂起到提高吸附热,改善吸附选择性的作用。
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