【摘 要】
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近几十年来,离子检测在农业生产、环境保护、健康监测等领域的应用越来越常见,而离子选择电极是目前最常见且应用最广泛的检测离子的工具,由于电极的易碎性、需要参比电极、检测灵敏度低等缺点限制了其进一步发展。基于聚3,4-乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）的有机电化学晶体管（Organic Electrochemical Transistor,OECT）因具有高跨导、良好的机械柔韧性和生物
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近几十年来,离子检测在农业生产、环境保护、健康监测等领域的应用越来越常见,而离子选择电极是目前最常见且应用最广泛的检测离子的工具,由于电极的易碎性、需要参比电极、检测灵敏度低等缺点限制了其进一步发展。基于聚3,4-乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）的有机电化学晶体管（Organic Electrochemical Transistor,OECT）因具有高跨导、良好的机械柔韧性和生物相容性,被广泛用于生物传感领域。本文使用H+敏感聚合物—聚3,4-乙烯二氧噻吩/溴百里酚蓝（PEDOT:BTB）修饰OECT栅极,构建了具有超能斯特极限的H+敏感OECT器件,并探索了提高H+检测灵敏度的方法。与此同时,基于旋涂的PEDOT:PSS膜与Na+选择膜构建了高灵敏的Na+敏感OECT器件,探索了OECT器件在离子检测领域的应用。具体的,本文主要开展了以下几个方面的工作:（1）H+敏感OECT的构建与测试:在间距为10μm的源、漏电极之间通过交流电沉积的方法制备PEDOT:PSS膜,并在微电极芯片栅极通过线性循环伏安法（Cyclic Voltammetry,CV）修饰PEDOT:BTB膜,构建H+敏感OECT。研究发现:通过电化学方法测试PEDOT:BTB膜的H+检测灵敏度约为40.03m V·dec-1;而将PEDOT:BTB膜修饰在OECT器件的栅极时,可以观察到H+敏感OECT的源漏电流(IDS)会随着p H值的降低逐渐增大,且该器件对H+的检测灵敏度约为86.06 m V·dec-1,这约为能斯特极限(59.16 mV·dec-1)的1.45倍;同时,72 h的H+响应测试显示该器件能够在较长时间内保持对H+的敏感性。（2）提高H+检测灵敏度的方法研究:本文从PEDOT:BTB膜的CV次数、栅极电压（VG）的设置、OECT器件的跨导值三个方面入手,研究了它们对于H+检测灵敏度的影响。实验中通过电化学测试（包括开路电位法和电化学阻抗谱）、OECT器件特性测试（包括转移、输出、单阶恒压测试）对三个影响因素分别进行了深入分析,发现更多CV次数的PEDOT:BTB膜、选择跨导交点处对应的VG、更高的OECT器件跨导值都有助于H+检测灵敏度的提升,最终通过优化实验条件制备出了H+检测灵敏度约为101.49 m V·dec-1的OECT器件。（3）Na+敏感OECT的构建与测试:为了探索OECT在离子传感领域的更多应用,本文还基于Na+选择膜制备了Na+敏感OECT,该器件的PEDOT:PSS层采用了旋涂法进行制备,并通过硫酸处理来提高其导电性和稳定性。通过上述方法制备的Na+敏感OECT在10-4～10-1 M Na Cl浓度范围内检测灵敏度可以达到0.79 m A·dec-1;同时,利用单阶恒压法测试了Na+敏感OECT对Na+、K+、Ca2+响应,发现该OECT器件对于KCl、Ca Cl2的源漏电流的波动幅度很小,证明了该OECT器件对Na+具有特定选择性;可逆性测试结果表明制备的Na+敏感OECT器件具有良好的可重复性。
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