【摘 要】
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TiO2纳米材料具有优异的化学稳定性和高的反应活性,成为光解水催化剂的明星材料。TiO2分级微纳球（THS）由超薄的纳米片构筑,具有极大的比表面积,有助于助催化剂负载改性,受到人们广泛关注。但3.2 e V的禁带宽度和高的光生载流子复合速率制约着它的发展与应用。表面引入氧空位对提高TiO2光吸收能力和抑制光生电荷复合具有重要作用。本论文使用盐酸和尿素与THS混合,随后在空气中退火引入了掺杂氮,并诱
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TiO2纳米材料具有优异的化学稳定性和高的反应活性,成为光解水催化剂的明星材料。TiO2分级微纳球（THS）由超薄的纳米片构筑,具有极大的比表面积,有助于助催化剂负载改性,受到人们广泛关注。但3.2 e V的禁带宽度和高的光生载流子复合速率制约着它的发展与应用。表面引入氧空位对提高TiO2光吸收能力和抑制光生电荷复合具有重要作用。本论文使用盐酸和尿素与THS混合,随后在空气中退火引入了掺杂氮,并诱导了富氧空位TiO2-x分级微纳球（THS（Ov））的形成。进一步在表面负载Pt、Ni和Mo S2等助催化剂,提高了TiO2的可见光吸收和光生载流子分离能力,有助于实现光催化分解水高效产氢。主要工作内容包含以下三个部分:（1）通过光还原法在THS（Ov）上负载了Pt助催化剂,成功制备出了Pt-THS（Ov）（X）。Pt助催化剂以金属Pt的形式负载,没有对原有载体形貌和结构造成改变。与未经处理的Pt-THS（X）相比,氧空位修饰的Pt-THS（Ov）（X）光催化分解水析氢的能力显著提高。在全光谱（UV-Vis）辐照下,Pt-THS（Ov）（0.1wt%）的光催化分解水析氢性能达到4.55 mmol·g-1·h-1。Pt助催化剂、THS和氧空位三者之间展现出了良好的协同效应,氧空位很好的修复了THS载体的带隙,并且为Pt助催化剂的负载提供了锚定位点。Pt助催化剂所引起的表面等离子体共振效应进一步激发电子从导带和氧空位能级转移向Pt助催化剂,并且在THS表面形成的肖特基结阻止了电子的反向转移,抑制了光生电子-空穴对的复合,有助于光催化分解水产氢性能提高。（2）通过浸渍光还原法在THS（Ov）上负载了非贵金属Ni基助催化剂,成功制备出了Ni-THS（Ov）（X）。Ni基助催化剂以金属Ni和Ni（OH）2的形式负载在THS（Ov）表面,未对原有载体形貌和结构造成影响。与未经处理的Ni-THS（X）相比,氧空位修饰的Ni-THS（Ov）（X）光催化分解水析氢的能力也显著提高。在全光谱（UV-Vis）辐照下,Ni-THS（Ov）（0.1wt%）的光催化分解水析氢性能达到4.88 mmol·g-1·h-1。形成的Ni2+/Ni~0能级略低于THS的CB,金属Ni可以作为良好的助催化剂促进THS（Ov）的光生电子转移到Ni物种,发生还原反应生成H2。进一步研究了Ni基助催化剂、THS和氧空位三者之间的协同关系,Ni物种可以作为电子陷阱捕捉导带和氧空位能级处的电子,由于Ni物种在可见光区域的SPR吸收,可以将能量反馈回THS（Ov）,这有利于THS中载流子的分离和传输,并且形成的肖特基结起到了抑制光生电子-空穴对复合的效果。（3）通过水热复合方法,在THS（Ov）上负载了Mo S2助催化剂,成功制备出了Mo S2/THS（Ov）（X）。Mo S2助催化剂负载使原有的分级微纳球上出现了絮状形貌的Mo S2,XRD显示,复合催化剂的结构为锐钛矿型TiO2与无定形的Mo S2相结合。在全光谱（UV-Vis）辐照下,Mo S2/THS（Ov）（0.6:1）展现出了最佳的析氢性能,为747.29μmol/g/h。与未经氧空位处理的Mo S2/THS（X）样品相比,光催化分解水析氢性能也有提升。催化剂性能的提升归因于THS、氧空位和Mo S2助催化剂之间的协同作用。氧空位和Mo S2提高了THS在400-800 nm处可见光的吸收能力,并且抑制了光生电子-空穴对的复合,而Mo S2为载体提供了更多的反应位点,加快了电子的传输速率。
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