【摘 要】
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全球工业化和城市化的发展以及人类活动如开掘矿山、汽车尾气、化学燃料燃烧产生的重金属（HMs）污染在各种环境介质与人体健康水平上造成了重大危害,本实验利用微生物燃料电池（MFC）与光催化技术耦合,实现重金属废水的绿色能源化处理。针对电池内部及各组件相间传质阻力造成的电子传递效率低、电极体系氧化还原反应效率慢、光催化产生的电子-空穴易复合等问题,对光催化微生物燃料电池阴阳极进行改性修饰,以提高装置产电
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全球工业化和城市化的发展以及人类活动如开掘矿山、汽车尾气、化学燃料燃烧产生的重金属（HMs）污染在各种环境介质与人体健康水平上造成了重大危害,本实验利用微生物燃料电池（MFC）与光催化技术耦合,实现重金属废水的绿色能源化处理。针对电池内部及各组件相间传质阻力造成的电子传递效率低、电极体系氧化还原反应效率慢、光催化产生的电子-空穴易复合等问题,对光催化微生物燃料电池阴阳极进行改性修饰,以提高装置产电性能和重金属处理效率,主要内容如下:1.利用水热法合成了三氧化钨（WO3）纳米催化剂用于修饰微生物燃料电池的阳极。负载于碳毡的WO3的导电性与优良的生物相容性提升了产电细菌与电极材料间的附着和传质能力,加速了微生物与有机底物间的相互作用,提高了电荷的产生和传递效率。实验结果表明,以5 mg/cm~2 WO3修饰阳极的MFC运行电压、功率密度与库伦效率分别为0.288 V、124.29 m W/m~2、11.4%,均明显高于纯碳毡电极在这几项指标上的表现（0.202 V、56.67 m W/m~2、7.47%）,而体系内阻则整体下降了56.6Ω。对阳极表面的生物膜进行16S r DNA测序,发现变形菌门、拟杆菌门、厚壁菌门,变形菌纲及α变形杆菌纲,假单胞菌属与厌氧醋菌属为WO3修饰电极MFC中的优势门、纲、属。2.利用水热合成法分别在不同pH条件下制备了钨酸亚铁（FeWO4）和钨酸锰（MnWO4）,并以四氧化三铁（Fe3O4）为基体,将FeWO4和MnWO4按不同比例复合制备材料。经过SEM、XRD、TEM等表征手段发现,Fe3O4微球表面附着了“胶囊”形状的FeWO4纳米颗粒及MnWO4,分散性良好。XPS结果则显示了在Fe3O4/FeWO4、Fe3O4/MnWO4中发生了元素结合能转变、内部电子迁移的现象。3.在自然光照下,以不同前驱体制备的FeWO4、MnWO4及其复合物材料修饰电极的MFC均有效提高了微生物燃料电池的输出电压与功率密度,其中以pH=7前驱体制备的FeWO4、pH=8前驱体制备的MnWO4修饰阴极MFC的输出电压分别达0.383、0.335 V。在200 W LED光照下,20%Fe3O4/FeWO4、60%Fe3O4/MnWO4作为MFC阴极负载材料时最大功率密度为299.02 m W/m~2、211.25m W/m~2,体系内阻则分别降至74.52Ω与77.46Ω。4.以5mg/cm~2 WO3为负载量修饰阳极MFC对pH=5,浓度分别为10、30、50 mg/L Cr6+溶液还原动力学还原常数依次为0.03701 h-1、0.0091 h-1、0.00666 h-1,相对纯碳毡MFC分别提高了33.95%、69.46%、77.6%。自然光照下,以钨酸盐及其复合物修饰MFC阴极时,Cr6+的还原速率再次加快。当引入200 W LED光照阴极时,20%Fe3O4/FeWO4与60%Fe3O4/MnWO4修饰电极的MFC可以在28 h与30 h完成99.98%、91%的Cr6+还原,较未修饰阴极时缩短了近30 h。本实验中20%Fe3O4/FeWO4与60%Fe3O4/MnWO4修饰电极的最佳负载量分别为0.04 g、0.03 g,两者循环利用五个周期后可以维持在其原有催化活性的75%、61%。
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