【摘 要】
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开发新型轻质、高效电磁波吸收功能材料是国际上解决电磁污染、电磁干扰和提高军事装备隐身与突防能力的重要手段之一。碳材料因导电良好、介电可调及性质稳定等优点,被作为吸波材料广泛应用。但单纯碳材料阻抗匹配性能差、吸波机制单一,不足以满足现代化应用需求。针对这个问题,本文基于“组分优化-结构调控-构效关系-性能提升”的研究思路,选取金属-有机骨架材料（Matal-orgainc Frameworks,MO
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开发新型轻质、高效电磁波吸收功能材料是国际上解决电磁污染、电磁干扰和提高军事装备隐身与突防能力的重要手段之一。碳材料因导电良好、介电可调及性质稳定等优点,被作为吸波材料广泛应用。但单纯碳材料阻抗匹配性能差、吸波机制单一,不足以满足现代化应用需求。针对这个问题,本文基于“组分优化-结构调控-构效关系-性能提升”的研究思路,选取金属-有机骨架材料（Matal-orgainc Frameworks,MOFs）为前驱体,经过煅烧处理获得了多种衍生碳基复合吸波剂。研究了复合物的填充量、形貌、组分和微纳结构对其电磁参数、衰减特性、阻抗匹配和电磁波吸收性能的影响,揭示了多重协同效应引发的电磁波吸收机理。基于溶剂调控单金属咪唑类骨架材料（Zeolitic Imidazolate Frameworks,ZIFs）,再通过热解获得三种不同形貌的多孔碳基磁性复合物（Co/p NC）。三种复合材料对2–18GHz频段的电磁波均能实现一定的吸收效果,最小反射损耗(RLmin)均接近-20 d B。同时,本章还研究了样品填充量对材料的介电常数和吸波性能的影响。结合Maxwell-Wagner-Sillars效应、逾渗理论、徳拜弛豫极化理论以及衰减和阻抗匹配特性,深入揭示了样品填充量与极化损耗、介电常数和吸波性能之间的关系,为电磁波吸收剂筛选出适宜的填充量提供指导。引入锌盐制备双金属咪唑类骨架材料,热解获得氮掺杂多孔碳材料表面生长碳纳米管（Carbon nanotubes,CNTs）（Co/p NC@CNTs）。改变前驱体中Zn2+:Co2+摩尔比及煅烧温度来调控产物表面碳纳米管的生长。重点研究了不同煅烧温度对产物石墨化程度、比表面积的调控以及这些参数对吸波性能的影响。通过构筑晶相-非晶相异质碳基复合体系,复合材料的衰减能力和吸波性能均显著提升。600℃煅烧下获得的产物Co/p NC@CNTs-600在涂层厚度为2.5 mm时的RLmin为-50.7 d B;涂层厚度为2.0 mm时最大有效吸收带宽(EABmax)达5.5 GHz。样品Co/p NC@CNTs-700在涂层厚度仅为1.2mm时即可实现反射损耗-25 d B。采用两步固相加热法构筑了两种不同核壳结构的三元异质复合物,研究了两种复合物的微纳结构和吸波性能的差异。麦克斯韦方程和Maxwell-Garnett理论阐述微纳结构对材料电磁参数的影响,多重介电损耗和四分之一波长原理揭示了吸波剂的损耗机制。研究结果表明孔结构能够优化材料的电磁参数,增强阻抗匹配。另外核与壳之间的空腔结构能将电磁波限定在内部,使其经过多重反射而耗散。其中,样品Sn O2/Co3Sn2@C在6.8 GHz处的反射损耗能达到-56.2 d B。除了强损耗,样品Sn O2/Co3Sn2@Air@C由于多孔、空腔结构带来的优良阻抗匹配特性,实现了对电磁波的宽频吸收,其有效吸收带宽覆盖了11.0–17.1 GHz频段。基于以上复合材料的优势和吸波机制,提出“多合一”设计策略构筑复合吸波体系。一方面,将介电材料、磁性材料、多孔结构、空腔结构等“优势单元”集中于同一个碳基复合物中。另一方面,将含有不同形貌、组分和微纳结构的复合材料构筑在同一碳基复合体系中,多维度对比这些变量对材料电磁参数和吸波性能的影响。根据锌高温蒸发的特点,将不同含量锌盐引入到Ni-MOFs前驱体中,分别采用600℃和900℃进行煅烧处理,最终获得六种不同形貌、组分和微纳结构的碳基复合材料。其中,样品S3-900在9.92 GHz处能实现RLmin为-64.4 d B。当吸波涂层厚度为1.95 mm时,吸波剂的EABmax达到了6.9 GHz,获得了整个Ku波段电磁波的有效吸收。复合材料的优异性能得益于多重介电/磁耦合作用和独特结构引发的协同效应。总之,本论文基于前驱体热解制备多孔碳基复合材料,实现了“组分-结构-功能”一体化调控,获得了高性能吸波材料并揭示了多重协同吸波机制,为新型电磁波吸收功能材料的设计和优化提供了理论参考。
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