超声条件下制备TiO2和N-TiO2催化剂及其光催化性能研究

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半导体多相光催化氧化技术是近几十年发展起来的一项污染治理新技术,被广泛用于污水处理、空气净化、灭菌消毒等领域。半导体光催化剂有TiO2、Fe2O3、CdS、WO3、SnO2等,其中TiO2以具有安全、生物和化学稳定性好、价廉、无污染、适用范围广等优点而成为最有开发前途的绿色环保型催化剂。然而,TiO2光催化剂有其自身的缺陷:量子产率低和太阳能利用率低,这些一直制约着TiO2光催化技术的实际工业化应用。本论文针对纳米TiO2这两大难题展开研究,在超声条件下利用溶胶凝胶法分别制备了纯TiO2和非金属氮掺杂的TiO2,同时以偶氮染料甲基橙的光催化氧化为探针反应,并通过各种表征测试技术考察了光催化剂的光吸收、晶体结构等物理化学性质与其光催化活性之间的关系。研究了TiO2的制备条件对光催化活性的影响,结果表明,煅烧温度是影响YiO2活性的最为关键的一个因素,它决定了催化剂的晶型结构及其粒径尺寸的大小;纯TiO2和N掺杂TiO2的的最佳煅烧温度都为500℃。分别在不同的超声频率28KHz、45KHz、100KHz下和未超声条件下用溶胶凝胶法制备了纳米TiO2光催化剂U28、U45、U100和pure500。实验和测试结果表明,在紫外光下,28KHz频率下超声的经500℃煅烧制得的单一锐钛矿型光催化剂U28的光催化活性最高,其光催化降解速率比pure500提高了15%;U28的粒径(18.94nm)比pure500(21.08nm)有所减小,比表面积(72.25m2·g-1)比pure500(66.15m2·g-1)增大,颗粒间团聚程度比pure500减轻。分别在超声和未超声情况下以三乙胺为氮源制备了N掺杂的光催化剂UN-TiO2和N-TiO2。结果表明:非金属N的掺杂使N-TiO2的吸收波长发生红移;超声促进了TiO2的晶化和N的掺杂,使UN-TiO2粒径减小并且对可见光的吸收能力在N-TiO2基础上进一步增强,表现出较高的可见光活性,氙灯下,经过60min,UN-TiO2可使20mg/L的甲基橙溶液完全脱色;UN-TiO2晶型为纯锐钛矿型,结构规整,其粒径(20.85nm)比N-TiO2的粒径(22.85nm)小,比表面积(66.89m2·g-1)比N-TiO2的(62.88 m2·g-1)大;UN-TiO2中N元素含量为N:Ti=0.0244。
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