本文以供体-π共轭桥-受体（D-π-A）结构和供体-受体（D-A）结构有机染料为研究对象,设计了一系列新型有机染料。通过采用密度泛函理论（DFT）和含时密度泛函理论（TDDFT）研究它们的吸收光谱、注入还原驱动力及前线分子轨道分布,筛选出性能优良的染料分子并吸附在锐钛矿型TiO₂基底上。通过探究吸附体系中染料电子的注入还原机制和寿命,分析不同有机染料对染料敏化太阳能电池理论效率主要参数的影响。本文主要工作如下:1.为筛选高效π共轭桥并设计D-π-A型有机染料,将C217染料的π桥和受体部分进行替换,设计得到系列新型染料SPL101-SPL108。通过对其染料分子结构、紫外-可见吸收光谱、注入还原驱动力及电子云分布的研究,最终筛选出高效π共轭桥及SPL106和SPL108两种D-π-A型高效有机染料。2.为设计得到高效D-A型有机染料,通过修饰C281的受体基团,得到ME01-ME06系列染料。通过探究受体上不同杂原子对有机染料的分子轨道能级、吸收光谱、光捕获效率等性能的影响,筛选出具有优异性能的ME01、ME02和ME04三种染料用于进一步吸附到锐钛矿型TiO₂基底上。3.将实验染料C281及ME01、ME02和ME04四种D-A型有机染料吸附在TiO₂上并得到稳定的双齿桥接吸附构型。通过计算染料分子的光捕获效率、重组能、注入还原驱动力与距离、注入电子数和激发态寿命等主要影响太阳能电池效率的参数,表明ME02和ME04两种染料具有更广的红外光吸收谱、更短的电子注入时间、更多的电子注入数量以及更大的光电压,因此,理论上认为这两种染料可能具有更高的DSSCs光电转换效率。