过渡金属催化剂的制备及其在碳—碳偶联反应中的应用

来源 :兰州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:aaronqi666
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Glaser偶联反应和Suzuki交叉偶联反应都是构建C-C键的重要反应,在天然产物的合成、药物合成以及光电材料等诸多领域中有着非常重要的作用。近年来对偶联反应的报道较多,主要集中在寻找新的催化剂、配体以及催化体系等方面。本论文简要综述了近几年Glaser偶联和Suzuki偶联的研究进展。并在新的催化体系中对这些反应进行了研究和发展。主要内容包括以下两方面:1、发展了固载于介孔材料SBA-15上的一价铜催化剂,在DMSO溶液中无碱条件下催化末端炔偶联反应。本论文首先制备了表面被修饰的SBA-15,通过傅立叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)、热重分析仪(TGA)、物理吸附仪(BET)、透射电子显微镜(TEM)等仪器对功能化之后的SBA-15进行了表征,结果表明,功能化后的SBA-15结构没有发生变化,只是比表面积、孔径、孔容有所降低。然后与CuI进行配位,并通过ICP测定了铜的含量。将所得铜催化剂应用于Glaser偶联反应中,考察了溶剂、温度、时间、碱试剂对其催化活性的影响。结果表明,在DMSO溶剂中,50℃,无碱条件下反应效果最佳。大多数底物都能在24小时内完成反应,且底物的应用范围较广。催化剂容易从产物中分离,只需进行简单的过滤就可以。另外催化剂循环使用五次之后活性降低较小2、首先制备了中空介孔磁性纳米材料(HMMS),再通过胺基化并附载钯纳米颗粒,并对催化剂进行了一系列必要的表征,最后将催化剂应用到Suzuki交叉偶联反应中并对其回收利用情况进行了评估。结果表明,该催化剂的活性较好,并能够多次重复利用而催化活性不会降低。
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