【摘 要】
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糖高分子可以识别生物分子,因而在药物的靶向输送和组织工程等领域将有重要的应用价值.而分子量分布窄和糖取代度的精确控制,是实现糖高分子的性能和应用的前提条件.而目前报
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糖高分子可以识别生物分子,因而在药物的靶向输送和组织工程等领域将有重要的应用价值.而分子量分布窄和糖取代度的精确控制,是实现糖高分子的性能和应用的前提条件.而目前报道的糖高分子的不足之处在于其结构难于精确控制.本论文首次利用ATRP,制备了结构可控的丙烯酸酯类的预活性高分子均聚物,及依次通过原子转移自由基聚合(ATRP)、开环聚合(ROP)合成出结构规整的、分子量可控的两亲性嵌段共聚物.然后,通过嵌段共聚物在溶液中的自组装形成具有核壳结构的、粒子粒径分布较窄的纳米粒子.进一步利用小分子糖与得到的结构可控的丙烯酸酯类的预活性高分子均聚物反应,得到了结构规整的,即分子量分布窄和糖取代度可精确控制的糖高分子.具体的研究内容如下:(1)研究了在80℃下,以HEBriB/CuBr/bpy为引发体系,NAS的ATRP聚合反应,并且讨论了在聚合过程中生成的自由N-羟基丙烯酸琥珀酰亚胺对自由基浓度、和表面引发效率的影响.GPC结果表明PNAS均聚物的分子量分布较窄,从1.17变化到1.29.PNAS均聚物的分子量可以通过单体与引发剂的投料比来控制.然后,依次用半乳糖胺、乙醇胺取代均聚物PNAS上的N-氧琥珀酰亚胺基团(N-oxysuccinimide units),制备了具有窄分子量分布的、明确糖取代度的含糖聚丙烯酰胺.糖取代度可从该聚合物的<1>H-NMR得出,而且<1>H-NMR和FTIR的测试结果证实了N-氧琥珀酰亚胺基团完全被半乳糖胺、乙醇胺取代.(2)利用链端为羟基的聚丙烯酸琥珀酰亚胺酯(HOPNAS)为大分子引发剂,在170℃和2-乙基辛酸亚锡(SnOct<,2>)的催化下,成功地引发了L-丙交酯(L-Lactide)的本体开环聚合(ROP),从而合成出嵌段共聚物PNAS-b-PLLA.该嵌段共聚物PNAS-b-PLLA的分子量可以通过单体与引发剂的投料比来控制,且其GPC结果表明分子量分布较窄(M<,w>/M<,n>=1.14-1.37).<1>H-NMR和DLS的测试结果都证实了PNAS-b-PLLA在CHCl<,3>能自组装形成核为PNAS链段、壳为PLLA链段的胶束结构.而且,初步研究了用正丁胺对PNAS-b-PLLA的修饰行为.
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