大气压反常辉光放电下CO2重整CH4制合成气的实验研究

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CH4和CO2均是主要的温室气体,同时CH4是天然气的主要成分,随着石油资源的日趋短缺,天然气的开发利用越来越受到人们的重视。CH4和CO2的转化不仅关系到未来的能源利用和资源配置,对环境保护也有重要的意义。本论文通过对反应器结构的改进,成功地研制出了大气压反常辉光放电等离子体化学反应器。本反应器具有结构简单、放电稳定和等离子体电源易得的特点,同时原料气体可全部流经等离子体区进行充分反应。采用大气压反常辉光放电等离子体化学反应器,对CH4-CO2转化制合成气进行了研究。研究了电场参数及反应参数对反应的影响规律,探索了不同反应条件下能量消耗的特点。实验表明:在大气压反常辉光放电下CH4-CO2转化反应可实现较高的原料转化率和CO收率,当电极间距10mm、CH4/CO2摩尔比4/6、原料气总流量140mL/min及功率95W时,CH4和CO2的转化率分别为91.9%和83.2%,CO收率达到71.0%;反应转化率均随输入功率的增大而增大,随放电间距的增大而增大,随反应原料气流量的增大而减小;产物中H2/CO摩尔比随原料气中CH4含量的增加而增大。适宜的反应条件为:电极间距10mm、CH4/CO2摩尔比4/6、原料气总流量350mL/min及功率60-90W;其中当功率为85W时,CH4和CO2的转化率分别为75.4%和64.1%,CO和H2的选择性分别为82.1%和76.2%,CO和H2的收率分别为56.1%和57.5%,H2/CO摩尔比为0.78。与其它放电形式相比,大气压反常辉光放电CH4-CO2转化反应具有更高的能量效率,反应的最大能量效率超过了32.7%。通过大气压反常辉光放电下CH4-CO2反应机理分析可知,因CO2产生的氧自
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