【摘 要】
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由于钠资源的巨大可用性以及相似的电化学性能,钠离子电池作为锂离子电池的经济高效和可持续的替代品有望用于大规模储能系统,吸引着越来越多的研究者。但由于钠离子半径大,充放电过程中仍存在钠离子扩散系数低,在充放电过程中,材料会发生一系列相变的问题。上述问题导致材料循环性能差、容量衰减严重、高倍比容量低。特别是正极材料对钠离子电池性能的影响非常大。因此,制备结构稳定、比容量高、循环寿命长的正极材料是钠离子
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由于钠资源的巨大可用性以及相似的电化学性能,钠离子电池作为锂离子电池的经济高效和可持续的替代品有望用于大规模储能系统,吸引着越来越多的研究者。但由于钠离子半径大,充放电过程中仍存在钠离子扩散系数低,在充放电过程中,材料会发生一系列相变的问题。上述问题导致材料循环性能差、容量衰减严重、高倍比容量低。特别是正极材料对钠离子电池性能的影响非常大。因此,制备结构稳定、比容量高、循环寿命长的正极材料是钠离子电池领域亟待解决的问题。本论文主要对层状正极材料进行了改性,电池性能有显著提升,主要研究内容如下:（1）利用共沉淀法与分段煅烧结合的方法制备了Na0.67Mn0.66Co0.17Ni0.17O2电极材料。经过微观结构分析得知我们所合成的正极材料为长度2μm的片状结构。将电极材料应用到电池中,在0.1 C下放电比容可达到218 m Ah g-1,在10C下循环500次后容量为36 m Ah g-1。这主要是因为钠离子电池的充放电过程依赖于钠离子从正极材料夹层中反复插脱,材料层间间距增大,产生P2-O2相变。该正极材料具有可观的首次放电比容量,对其性能的优化还有很大空间。（2）针对三元正极材料存在的问题,采用分段煅烧对Na0.67Mn0.66Co0.17Ni0.17O2正极材料进行了Zn,Mg,Li元素的掺杂。结果显示Zn,Mg,Li掺杂的电极在0.1 C下的初始比容量为229,237,212 m Ah g-1。采用循环伏安法计算离子迁移系数,可以得到Mg掺杂后的离子扩散系数更大。Mg掺杂可以有效增加层间距,减少有害相变的影响,还能使曲线平滑,提高电极容量等电化学特性。（3）通过控制制备工艺参数制备了层次化微球结构的Na0.67Mn0.66Co0.17Ni0.17O2正极材料。在性能测试中表现出优异的放电比容量,在0.1 C时为266 m Ah g-1,在5 C时为89 m Ah g-1。由微纳米片汇聚成的核与壳具有优异的稳定性,核壳之间的空隙有效地缓解了钠离子脱层引起的体积膨胀。过渡金属掺杂有效地改善了Jahn-Teller效应引起的结构畸变,并提供了较高的离子迁移系数(1.5865×10-11)。
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Mn基钠超离子导体（NASICON）结构材料NaMnM（PO4）3（M=V、Ti、Cr、Zr、Fe等）具有组分、结构、电位可调且成本低等特点，作为钠离子电池正极材料极具应用前景。本文系统总结了Mn基NASICON结构材料的结构特征和电化学性能，探讨了该类材料存在的关键问题以及改性途径，并提出其作为正极材料未来的研究方向。
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