固态发光碳点的制备与光电性能研究

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碳点作为新兴的半导体发光材料,具有低成本、低毒性、高稳定性等优势,有望应用于新型电致发光二极管(LEDs)。为了解决碳点普遍存在的聚集诱导猝灭问题,获得高色纯度单色光电致LEDs,人们提出了表面修饰、聚集诱导发光等策略制备固态发光碳点。然而表面修饰法制备的碳点几乎绝缘,聚集诱导发光碳点的成膜性不佳,因此设计出兼具良好成膜性和导电性的固态发光碳点依然是巨大的挑战。为了解决这一问题,通过调控空间结构来合成固态发光碳点,并成功制备了单色光电致LEDs。同时,目前碳点基LEDs的制备工艺较为复杂,上层的功能薄膜需要通过真空蒸镀沉积。因此借助碳点易功能化的特性,能够简易地合成出带隙不同、溶解性正交的碳点,开发出可全溶液加工的碳点基LEDs,简化了碳点基LEDs的制备工艺。主要研究内容如下:(1)为了解决碳点的聚集猝灭问题,制备出固态发光的碳点,固定并隔开发光中心以阻止其相互接触产生的能量转移过程能够有效的抑制猝灭的发生。通过微波辅助的超快反应,利用氢键交联增强机制制备了固态荧光-磷光双发射碳点。该碳点具有1.23 s的磷光寿命。利用其双发射的性能,制备了色坐标(CIE)为(0.26,0.34)的单组分冷白光紫外泵浦LEDs。(2)为了解决固态发光碳点存在的非油溶性、成膜性差等问题,创新性地引入非平面空间结构来抑制其π-π*堆积产生的荧光猝灭,同时提高碳点的导电性和成膜性。利用三苯胺的爪形空间构型,成功抑制了碳点的聚集猝灭,合成了兼具优异成膜性、导电性和油溶性的黄光碳点(Y-CD),其在薄膜态时具有20%的荧光量子产率。用其作为发光层制备的器件可以获得4356 cd/m~2的最大亮度和2.4 cd/A的电流效率,这是目前单组分碳点基电致LEDs的最高亮度。另外还将主体材料和Y-CD混合作为发光层制备了冷白光电致LEDs,其CIE坐标位于(0.30,0.39)。(3)围绕碳点基LEDs制备工艺复杂的问题,使用全溶液加工方式来来简化制备工艺。通过调节表面基团来调控碳点的溶解性,然后改变掺杂原子和共轭结构类型来得到具有不同掺杂类型和能级结构的碳点。通过这种策略得到了三种溶解性正交的碳点,将它们分别用作传输层和发射层,构筑了可全溶液加工的倒置黄光电致LEDs。通过器件优化,可以获得1300 cd/m~2的最大亮度和18 min的运行寿命。相比于传统的倒置结构,其器件的运行寿命提升了9倍。
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