【摘 要】
：
氨（NH3）作为世界上最重要的能源之一,被广泛应用于工业、农业、制药和能源储存等各方面。目前,工业上NH3的合成主要依赖于Haber-Bosch（HB）法,不足之处是造成了大量的能源消耗和温室气体的排放。绿色温和的、由可再生电能驱动的电催化氮气（N2）转化成高价值的NH3（ENRR）有希望代替HB法。然而,水溶液中极低的N2溶解度、难以活化的氮氮三键和析氢反应的竞争等都让ENRR性能不尽人意。同时
论文部分内容阅读
氨（NH3）作为世界上最重要的能源之一,被广泛应用于工业、农业、制药和能源储存等各方面。目前,工业上NH3的合成主要依赖于Haber-Bosch（HB）法,不足之处是造成了大量的能源消耗和温室气体的排放。绿色温和的、由可再生电能驱动的电催化氮气（N2）转化成高价值的NH3（ENRR）有希望代替HB法。然而,水溶液中极低的N2溶解度、难以活化的氮氮三键和析氢反应的竞争等都让ENRR性能不尽人意。同时,ENRR中无处不在的NH3污染和实验过程中各种潜在的问题也尚未解决。本论文主要从ENRR中反应体系存在的问题和杂原子掺杂改性提高ENRR的性能两个方面出发。发现了ENRR体系中的存在的问题,进一步完善了ENRR体系。同时,也通过杂原子掺杂提高了催化剂的ENRR性能。具体研究内容如下:（1）实验结果表明,在ENRR中使用含氯离子的溶液做电解液时,电解过程中阳极会发生氯气（Cl2）的析出反应,析出的氯气进而溶于水生成次氯酸（HCl O）。在H型电解池中,阳极产生的具有强氧化性的HCl O会氧化从阴极池生成并扩散到阳极池的铵根（NH4+）,在单口池中,生成的NH4+甚至会被完全氧化。同时,阳极发生Cl2的析出速率随着外加电压的增大而加快,与此相关的NH4+的氧化反应也会加快。因此扩大了阴阳极池中的NH4+浓度差,进而会加快NH4+从阴极池到阳极池的扩散速率。这会对ENRR中生成的氨的定量分析和结果分析产生较大的误差影响,造成ENRR的实验结果具有较大的不准确性。（2）通过简单的水热法,一步合成了硫掺杂的氢氧化钐（S-Sm（OH）3）,利用S和Sm（OH）3之间的协同作用获得了高效的ENNR性能。TPD结果证明S-Sm（OH）3大大增加了N2的吸附量,XPS结果表明S掺杂显著增加了氧空位的含量。在0.1 M Na2SO4作为电解液的情况下最高氨产量(rNH3)达到21.14μg h-1mg-1cat.,法拉第效率（FE）达到29.16%,远高于未掺杂的Sm（OH）3(r NH3:10.02μg h-1mg-1cat.,FE:25.6%),并且在55 h长时间电解测试后,仍能保持较好性能,证明了合成的催化剂能保持长时间稳定不发生变化。
其他文献
目前,温室效应以及能源短缺严重威胁着人类的生存与发展,甲烷二氧化碳重整反应对缓解上述环境问题以及优化能源结构具有重要意义。但是,甲烷二氧化碳重整反应的工业化应用仍受到催化剂的限制,因此设计制备高效重整催化剂尤为关键。近几年来,镍基钙钛矿型催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中受到了广泛关注,以La Ni O3作为催化剂前驱体,有利于控制镍纳米粒子粒径并提高其分散度。钙钛矿结构为ABO3,它的A、B位阳离子
近年来,过渡金属基MOFs/COFs材料单原子催化剂被发现具有超越贵金属的卓越性能,但传统的制备方法常包含高温热解过程,由于高温过程中存在较多不确定性,易出现金属团簇、催化剂的结构不明确,形貌不易控制等,这些问题对深入了解催化机理以及催化剂的宏量制备带来困难。探索非热解方法来合成结构明确且具有高催化活性的催化剂,对催化机理研究和宏量制备催化剂具有重要意义。因此,本文通过非热解方法开展了COP基氧还
对于一些粘性体系吸热过程,如生物质热解、水解、聚合物脱挥过程,传统釜式反应器的间壁式加热方式存在热量利用率低、受热不均、混合/表面更新速率受限,从而导致产品质量差、过程效率低等问题,需要同时强化给热与混合过程。旋转圆盘可以强化液膜湍动进而强化液相混合/表面更新速度,而微波具有快速体相加热特点,为此,本论文提出开展旋转圆盘耦合微波装置内给热和混合规律实验研究,研究耦合装置内各参数对给热效果和微观混合
常规的液化石油气脱硫醇工艺往往通过碱洗的方式将硫醇转化为二硫化物,碱液返混现象及脱硫效果欠佳等问题突出,因此,强化脱硫效率、实现深度氧化成为工业研究脱硫醇工艺的关键,不仅要满足排放标准,还要提高资源的利用率,推动发展低碳经济。本文利用微流控技术及研究平台,深入开展乙硫醇钠催化氧化过程中气液两相流动行为与反应动力学的系统研究。探索物理吸收和化学反应下的气液两相流型,并利用CFD软件及在线监测技术建立
想要在短时间内把握一篇长课文的主要内容，体会其中表达的思想感情，学生就需要掌握一定的阅读策略，而列小标题就是一个很好的方法。文章指出，小标题具有语言简洁这一特点，因而可以用“何人+何事”或者“引人物语言”等方法列出小标题。学生要在充分的语言实践中，掌握这一能力，提高语文学科核心素养。
近年来,全钙钛矿叠层太阳能电池（all-PTSC）被认为是拓宽太阳能光谱利用、突破单结电池Shockley-Queisser（S-Q）极限（～33%）的有效途径之一。尽管效率提升显著（理论效率～40%）,但all-PTSC中顶电池的光响应核心即有机-无机卤化钙钛矿材料中有机阳离子（甲脒（FA+）,甲胺（MA+））对光、热极度敏感,导致器件的热稳定性和长期稳定性严重降低。因此,由稳定的无机铯离子（C
Ziegler-Natta（ZN）催化剂因其高活性,高定向性在聚丙烯催化剂市场中占据90%的份额。但是由于组成复杂,实验表征困难,至今其催化机理尚存在诸多争议,如载体表面构成、Ti活性中心结构和给电子体调控机理等。即便对于苯甲酸乙酯（EB）这种最简单的给电子体,对于其如何在表面迁移,是否能通过Ti-O成键直接参与活性中心,目前在实验上没有达成共识;而现有理论研究大多基于小团簇模型,限于尺寸也无法回
谷胱甘肽（GSH）是细胞中最丰富的生物硫醇（1-10 m M）,有助于维持细胞氧化还原稳态和防御毒素;硫化氢（H2S）作为重要的气体信号传导分子,参与调节血管生成、血管舒张、生物能量代谢等。异常的GSH和H2S水平与癌症有关,是重要的癌症生物标志物。因此,发展对其特异性检测的化学工具,对相关癌症的早期诊断与治疗有着重要的辅助作用。荧光探针由于具有选择性好、灵敏度高、响应迅速、实时可视化和结构定制等
采用碱后处理法对水热合成获得的ZSM-5分子筛母体进行改性研究,制备了一系列具有中空结构的ZSM-5分子筛,选择球形中空ZSM-5分子筛为母体、以ZIF-8为Zn源,水热改性制备了Zn/ZSM-5分子筛。结合谱学表征分析和甲醇芳构化（MTA）评价实验,考察了碱后处理改性对分子筛物化特性及其MTA催化性能的影响,以期为分子筛MTA催化性能的进一步提高和应用提供基础参考。以不同类型的碱对水热法合成的Z
在世界能源危机大背景下,在“碳达峰”、“碳中和”远景目标下,作为唯一含碳且可再生的生物质资源越发引起研究者的关注。生物质经快速热解得到的生物油凭借其低硫、氮含量以及CO2平衡的中性燃烧等特点具备作为绿色燃料的潜力,但是生物油相较于常规燃油具有含氧量、酸度和粘度值较高及热值较低等缺点,因此必须对生物油进行提质升级。鉴于生物油极为复杂的组成,本论文提出先对生物油梯级萃取再进行萃取相加氢提质的新升级策略