【摘 要】
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目前,温室效应以及能源短缺严重威胁着人类的生存与发展,甲烷二氧化碳重整反应对缓解上述环境问题以及优化能源结构具有重要意义。但是,甲烷二氧化碳重整反应的工业化应用仍受到催化剂的限制,因此设计制备高效重整催化剂尤为关键。近几年来,镍基钙钛矿型催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中受到了广泛关注,以La Ni O3作为催化剂前驱体,有利于控制镍纳米粒子粒径并提高其分散度。钙钛矿结构为ABO3,它的A、B位阳离子
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目前,温室效应以及能源短缺严重威胁着人类的生存与发展,甲烷二氧化碳重整反应对缓解上述环境问题以及优化能源结构具有重要意义。但是,甲烷二氧化碳重整反应的工业化应用仍受到催化剂的限制,因此设计制备高效重整催化剂尤为关键。近几年来,镍基钙钛矿型催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中受到了广泛关注,以La Ni O3作为催化剂前驱体,有利于控制镍纳米粒子粒径并提高其分散度。钙钛矿结构为ABO3,它的A、B位阳离子均可被部分取代使其组成十分灵活。但是,其比表面积较小,通常＜10 m~2/g,不利于催化活性的提升。本文基于两种新型的制备方法,分别以氢氧化钾（KOH）和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为结构导向剂,增大了钙钛矿催化剂前驱体的比表面积,提升了制得的催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的催化性能。同时借助X-射线衍射（XRD）、N2吸附、透射电子显微镜（TEM）、热重/差热分析（TG/DTA）、氢气程序升温还原（H2-TPR）等表征手段研究了催化剂的结构参数,结果如下:1.采用新型的水热法,制备得到了比表面积为19.9 m~2/g的La Ni O3-HT催化剂,并考察了A、B位元素部分取代对催化性能的影响。制备得到的La0.9Mg0.1Ni0.8Al0.2O3-HT催化剂相比普通柠檬酸溶胶凝胶法制备的La0.9Mg0.1Ni0.8Al0.2O3-SG催化剂体现出了更优异的催化活性。La0.9Mg0.1Ni0.8Al0.2O3-HT催化剂的比表面积是La0.9Mg0.1Ni0.8Al0.2O3-SG催化剂的1.8倍,有利于活性金属镍的分散。同时,水热法制备的催化剂有更多的镍物种被还原,进而获得了更多的活性位点使得La0.9Mg0.1Ni0.8Al0.2O3-HT催化剂具有更高的重整活性。根据反应前后镍纳米颗粒粒径的变化,可知反应后的La0.9Mg0.1Ni0.8Al0.2O3-HT催化剂只出现了轻微烧结,此外反应后的催化剂并不存在石墨碳,以上是La0.9Mg0.1Ni0.8Al0.2O3-HT催化剂具有优异稳定性的原因。2.采用新型溶胶凝胶法制备了La0.7Mg0.3Ni O3-NSG钙钛矿催化剂前驱体,比表面积是普通柠檬酸溶胶凝胶法制备的La0.7Mg0.3Ni O3-SG催化剂的1.2倍。表征结果表明La0.7Mg0.3Ni O3-SG催化剂存在大量的Ni O、La2Ni O4杂相,这不利于催化活性的提升。此外,在700°C氢气还原条件下La0.7Mg0.3Ni O3-NSG催化剂具有更多的活性位点,这是解释其优异催化活性的重要结构参数。同时,La2O2CO3的存在抑制了石墨碳的形成,提高了催化剂的稳定性。
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