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氰化物作为一种重要的工业原料被广泛应用于化工、采矿、冶金等行业,这些行业在生产过程中会产生大量含氰污染物,且这些氰污染物在环境中大多以金属络合氰的形式存在;金属络合氰的稳定性较高、难以降解去除;目前,针对金属络合氰的研究相对较少,但其带来的环境风险却不容小觑,因此有必要针对其降解去除开展研究。本论文以金属络合氰中的铁氰和亚铁氰为目标污染物,探究了热活化过硫酸盐技术对氰污染物的去除。研究分为两部分,第一部分主要研究热活化过硫酸盐技术对水体中氰化物的去除过程;第二部分主要探究热活化过硫酸盐技术对氰污染土壤的修复效果,土壤中氰化物的处理分为一步处理法与两步处理法,在一步法中,将过硫酸盐直接添加至污染土壤中,而在两步法中,先在碱性条件下将土壤中的氰化物转移至液相中,然后向碱洗液中添加过硫酸盐进行处理;在研究中还分别探究了过硫酸盐添加量、温度、p H值、阴离子、腐殖酸以及固液比对氰化物降解的影响,同时还对体系中自由基的种类、氰化物的降解产物和机制进行了分析。研究结果表明:(1)热活化过硫酸盐降解水体中的氰化物受到温度、过硫酸盐添加量和p H值的影响。其中温度对氰化物降解的影响最为显著,当温度由25℃增加至70℃时,水体中铁氰和亚铁氰的一级反应速率分别由1.37×10-4min-1和5.29×10-5min-1增加至0.0034min-1和0.0035min-1,根据阿伦尼乌斯公式计算出反应的表观活化能,Ea(铁氰)=69.23 KJ/mol,Ea(亚铁氰)=70.73KJ/mol;氰化物的去除率随着过硫酸盐添加量的增加而增加,当体系中过硫酸盐的浓度由0.5g/L增加至3g/L时,铁氰和亚铁氰的去除率分别由38.3%和35.8%增加至97.1%和98.6%;低p H值有利于水体中氰化物的降解,当体系初始p H值分别为4.6、7、9、12时,其一级反应速率分别是0.0032 min-1、0.0025 min-1、0.0021 min-1、3.49×10-4 min-1,在反应24h后,初始p H为4.6、7、9的反应体系中氰化物的去除率均在95%以上、初始p H=12的反应体系中氰化物的去除率为42.9%;(2)热活化过硫酸盐去除土壤中的氰化物受温度、过硫酸盐添加量、p H值以及固液比的影响。在一步去除法中,土壤中氰化物的去除率随温度的升高而增加,当25℃升高至70℃,土壤中铁氰和亚铁氰的的去除率分别由26.7%和28.6%上升至49.6%和61.2%;不同的过硫酸盐添加量下,p H值对土壤中氰化物的降解影响不同,当过硫酸盐的添加量为4%时,土壤中氰化物的去除率随着初始p H值(4.6、5、7、9、12)的增加而降低,铁氰和亚铁氰的去除率由分别由40.2%和50.7%降至14.5%和18.6%,而过硫酸盐的添加量为15%时,土壤中氰化物的降解受p H值的影响不明显,土壤中铁氰和亚铁氰的去除率分别为44.6%~51.3%和51.7%~60.3%;较高的液固比有利于土壤中氰化物的去除,当过硫酸盐的添加量为15%、固液比由1:5调整至1:40,土壤中铁氰和亚铁氰的去除率分别由43.4%和47.3%增加至76.3%和81.2%;在两步去除法中,当碱洗液中过硫酸盐的浓度增加至10g/L时,土壤中铁氰和亚铁氰的总体去除率均能达到90%以上;且较低的初始p H值有利于碱洗液中氰化物的去除;(3)环境中的无机阴离子以及腐殖酸会影响过硫酸盐对氰化物的降解。实验结果表明,不同阴离子对氰化物降解的影响规律各有不同;SO42-在低浓度时(2.5m M、5m M)会促进氰化物的降解,高浓度的SO42-(25m M、250m M、500m M)会抑制氰化物降解;CO32-以及腐殖酸会抑制体系中氰化物的降解,且随着浓度的增加抑制作用愈加明显;H2PO42-在低浓度时(2.5m M、5m M、25m M)可以促进氰化物的降解,高浓度时(250m M、500m M)则会抑制该过程的进行;Cl-会促进氰化物的降解,且随着Cl-浓度的增加,降解速率加快;(4)本研究采用ESR自由基检测技术及自由基淬灭实验对反应过程中的自由基进行了鉴定,并对反应机制和产物进行了分析。研究结果表明:过硫酸盐经活化产生了硫酸根自由基(SO4·-)和羟基自由基(HO·);甲醇和叔丁醇的自由基淬灭实验表明,反应体系中的SO4·-和HO·均对氰化物的降解产生重要影响;根据反应过程中各物质浓度的变化情况,推测络合氰的降解途径为,氰络合物首先解离出CN-,CN-随即与体系中的自由基反应生成CNO-,或是直接与体系中的HO·或SO4·-反应生成终产物,从而降解去除;通过对反应体系中含氮物质的检测,并对反应体系中的氮元素转化进行物料衡算,结果表明:在60℃、初始p H为4.6的条件下反应24h后,氰化物中的氮元素有58.1%经氧化转换为NO3-,另外有14.2%和27.7%的氮元素经氧化分别转换为氰酸根以及氮气。